从稻壳中提取的碳/纳米银复合材料用于碘蒸气捕获

《Materials & Design》：Rice husk-derived carbon/nanosilver composite for iodine vapor capture

本研究以稻壳衍生碳（RC）为支撑，通过浸渍还原法制备Ag@RC复合材料，系统考察了银含量、碘浓度、温度和时间对其吸附性能的影响。结果表明，Ag-C协同作用使碘吸附量达1292 mg/g，XRD和XPS证实化学吸附机制为I2与Ag反应生成AgI，为放射性碘蒸气吸附提供了高效候选材料。

　　

Xingtong Liu|Wenjuan Wang|Yingwei Xiong|Yi Ding

摘要

由于新型吸附剂和高效捕获技术的发展，放射性碘蒸气的处理面临诸多挑战。本文采用稻壳衍生碳/纳米银（Ag@RC）复合材料作为吸附剂，该复合材料以稻壳衍生碳（RC）为载体，能有效吸附碘蒸气。研究了银含量、碘浓度、吸附温度和时间对Ag@RC材料碘吸附性能的影响，并探讨了银（Ag）与碳（C）组分之间的协同作用机制。结果表明，15%Ag@RC材料的碘吸附容量达到了1292 mg/g的优异水平，这归因于银与碳的协同吸附效应。吸附动力学、XRD、EDS和XPS分析结果证实了化学吸附过程的存在，该过程涉及I₂与银（Ag）反应生成AgI。因此，Ag@RC材料有望成为有效的放射性碘蒸气捕获剂。

引言

核能是一种低碳、稳定且高效的能源，在实现碳中和的目标下具有重要意义，因此受到全球广泛关注[1],[2],[3],[4]。然而，随着核能的快速发展，乏燃料的储存量将不断增加。在乏燃料处理过程中会释放大量放射性废气，其中含有长寿命的¹²⁹I，对环境造成严重危害[5],[6],[7]。因此，开发新型吸附剂和高效捕获技术对于放射性碘蒸气的管理具有重要的实际意义。

目前，放射性碘的处理在核废料管理领域仍面临巨大挑战。吸附技术因具有处理效率高、成本低、基础设施简单和操作流程便捷等优点而备受青睐[8],[9],[10]。近年来，基于吸附技术开发了多种具有独特性能的吸附剂，用于有效捕获碘蒸气，包括碳材料[11],[12],[13]、银基材料[14],[15],[16],[17]、铋基材料[18],[19],[20],[21],[22],[23],[24],[25]以及铜基材料[26],[27],[28],[29]。其中，负载金属（铋和铜）的稻壳衍生碳（RC）材料在碘吸附方面表现出色。特别是以稻壳为碳基体的新型铋/碳复合材料显示出优异的碘蒸气去除能力[30]。这些材料成本低廉且吸附性能优异。此外，稻壳衍生碳（RC）在多个领域具有广泛应用前景[32],[33],[34]，因此是制备金属基碘吸附剂的理想载体。近期，许多金属基RC材料被开发并应用于碘吸附研究。研究表明，通过负载铋（Bi）和铜（Cu）等金属可提升RC的吸附性能。银基吸附剂因对碘的强亲和力以及吸附后形成的稳定AgI而备受关注[17]，但尚未有研究利用银来改善RC材料的碘吸附性能。本研究采用RC作为载体制备了Ag@RC材料，并系统研究了银与碳之间的协同作用及其对碘吸附性能的影响。

RC的制备

本研究采用稻壳生物质作为RC材料的可持续碳源。制备过程参照文献[30]进行：稻壳在N₂气氛中于600 °C下烧结4小时，随后用10%的HF溶液处理并保持室温下的磁力搅拌2小时，过滤、洗涤和干燥后获得RC材料。所得RC材料经过200目筛网筛选。

Ag@RC的制备与表征

首先通过XRD分析确认了Ag@RC材料的相结构并验证其合成成功。图2展示了不同银含量的Ag@RC材料的XRD图谱。经AgNO₃浸渍还原法加载银后，RC的衍射峰消失，这可能是由于200 °C下10小时的水热处理导致RC发生非晶化转变。

结论

本研究成功制备了以RC为载体的Ag@RC材料，并证实了其优异的碘蒸气吸附性能。通过XRD、SEM、EDS和N₂吸附-脱附分析进一步验证了其合成过程。结果表明，利用AgNO₃作为银前驱体、RC作为载体，通过浸渍法成功制备了Ag@RC材料，其碘吸附容量创下新纪录。

CRediT作者贡献声明

Wenjuan Wang：撰写初稿、数据收集与分析。Xingtong Liu：撰写初稿、方法设计、数据分析与验证。Yingwei Xiong：审稿与编辑、结果验证、项目统筹。Yi Ding：审稿与编辑、实验指导、项目管理及资金筹措、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的财务利益冲突或个人关系。

致谢

感谢四川省科技计划（项目编号2023NSFSC0356）和绵阳师范学院（项目编号QD2023A37）的财政支持。