BaS/WSe 2异质结构中的热管理与声子传输：基于第一性原理的光电应用研究

《Materials Today Physics》：Thermal Management and Phonon Transport in BAs/WSe 2 Heterostructure: First-Principles Insights for Optoelectronic Applications

基于第一性原理和声子热传输分析，系统研究了二维BAs/WSe?异质结的热学性能，发现其存在显著的声子耦合效应和低频光学声子模式软化现象，导致热导率随温度升高显著下降（100 K时27 W/mK降至1000 K时2.5 W/mK）。异质结中超过90%的热量由声子传输，低频光学声子因长寿命和高速优势成为主要载热体。该结构兼具高效热导和光学活性，为高功率光电器件热管理提供新方案。

　　随着电子和光电子设备的快速微型化，设备的功率密度显著上升，这使得热管理成为制约设备性能和长期可靠性的关键瓶颈。局部的热量积累可能会严重降低载流子传输效率，减缓开关速度，甚至引发热失控或结构失效。因此，开发具有可调热导率的材料以及界面结构，成为实现高功率负载下稳定设备运行的重要研究方向。在这一背景下，二维材料因其原子级的厚度、高表面积以及独特的热、电和光学特性，被广泛认为是纳米尺度热管理的有前景候选者。例如，石墨烯作为首个被发现的二维材料，表现出极高的面内热导率，远超传统半导体如硅的热导率。这一发现激发了人们对其他二维系统中声子介导热传输的广泛研究，包括过渡金属二硫属化物（TMDs）、黑磷和六方氮化硼（h-BN）等材料。这些材料在热传导、电绝缘、热稳定性和光学响应等方面提供了不同的组合，为多功能热和电子集成提供了可能性。

然而，尽管二维材料在热管理方面展现出巨大潜力，但仍存在一些关键限制。例如，MoS?/WSe?异质结构的面内热导率在相同尺度下仍然相对较低，主要归因于强声子散射和低声子群速度，这给高功率热耗散带来了挑战。另一方面，虽然石墨烯/h-BN系统具有较高的热导率，但它们缺乏合适的带隙和光学吸收能力，限制了其在主动光电子应用中的使用。此外，大多数现有研究主要关注电子或光学功能，而对声子传输行为和热响应机制的探索仍显不足。这些研究空白突显了开发兼具高热导率和优良光电子性能的异质结构的重要性，同时也强调了对这类材料声子级热传输行为进行系统研究的必要性。

为了应对现有异质结构在热导率和光电子功能之间的性能权衡，本研究聚焦于一种新型的二维异质结构——BAs/WSe?。BAs是一种具有高热导率的二维材料，其低固有非谐性、大声子群速度以及最小的声子-声子散射使其成为高效的热传导材料。而WSe?作为典型的TMD材料，具有合适的带隙、强光吸收能力和良好的载流子迁移率，广泛应用于光电探测器和光源等光电子设备中。通过将这两种材料通过范德华相互作用进行耦合，形成的异质结构不仅有望继承两者在热和光学性能上的优势，还可能引入独特的声子界面散射机制和局域振动模式，从而实现对整体热行为的灵活调控。

本研究通过第一性原理计算，系统分析了BAs/WSe?异质结构在不同温度和结构条件下的热响应特性。通过对声子色散谱、模式解析的晶格热导率、声子寿命、格里尼森参数以及非谐效应的深入研究，我们旨在揭示调控热传输的微观声子机制。这些研究结果不仅有助于深入理解二维异质结构中的晶格动力学，还将为设计具有更高热稳定性和热耗散效率的新型光电子设备提供理论支持。

在本研究中，所有密度泛函理论（DFT）计算均使用维也纳从头算模拟包（VASP）进行。计算中采用了投影增强波（PAW）方法来描述电子与离子之间的相互作用，并采用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛化的梯度近似（GGA）作为交换-关联泛函，同时结合了DFT-D3范德华修正。为了确保计算的准确性，我们在垂直于平面的方向上引入了20 ?的真空层。这些计算方法的选择使得我们能够精确地模拟异质结构的电子结构和声子特性。

在研究中，我们保留了能量最低的堆叠构型，即As原子位于W原子之上的As-top-W堆叠构型，这是通过我们之前的研究得出的结论。该构型为后续的声子和热传输分析提供了基础。优化后的异质结构展现出独特的晶格常数，这为理解其热传导行为提供了关键的结构信息。通过对晶格常数的计算，我们能够更准确地预测声子在异质结构中的传播特性，并进一步分析其对热导率的影响。

在热导率分析方面，我们发现BAs/WSe?异质结构表现出显著的温度依赖性。在100 K时，其热导率可达27 W/mK，而在1000 K时则降至2.5 W/mK。这种热导率的显著下降主要归因于声子-声子散射效应，表明在高温下声子的相互作用显著增强，从而影响了热传导的效率。此外，我们还发现，超过90%的热量由平均自由路径（MFP）小于10 nm的声子携带，这说明在异质结构中，短程声子的贡献尤为突出。

通过声子色散谱的分析，我们揭示了异质结构中声子之间的强耦合效应，以及低频声子模式的显著软化现象。这种软化效应增强了低频区域的声子态密度，进而影响了整个系统的热传导行为。此外，低频光学声子具有较长的寿命和较大的群速度，这种特性使得它们在热传输中发挥了重要作用。这些发现表明，BAs/WSe?异质结构不仅具备高效的面内热传导能力，还能够实现局部的热耗散，使其成为热稳定性优异的光电探测器和光源器件的有力候选。

在热容量分析方面，我们发现BAs/WSe?异质结构表现出明显的体积依赖性增加以及温度饱和趋势。这种现象反映了在高温下低能量声子的完全激发，说明了异质结构在热响应方面的复杂性。此外，我们还分析了格里尼森参数和非谐效应，这些参数对于理解材料的热膨胀行为和热导率的变化具有重要意义。通过这些分析，我们能够更全面地掌握异质结构的热响应机制，并为相关材料的设计和优化提供理论依据。

本研究的成果不仅揭示了BAs/WSe?异质结构在热管理方面的潜力，还为开发新型的热稳定光电子设备提供了新的思路。通过结合第一性原理计算和声子及热传输分析，我们能够系统地评估异质结构的热性能，并进一步探索其在实际应用中的可能性。这些研究结果将有助于推动二维材料在热管理领域的进一步发展，并为未来高性能电子和光电子设备的设计提供坚实的理论基础。

综上所述，BAs/WSe?异质结构在热管理方面展现出独特的性能，不仅具备高效的面内热传导能力，还能够实现局部的热耗散。这种特性使其成为热稳定性优异的光电探测器和光源器件的有力候选。通过深入研究其声子传输行为和热响应机制，我们能够更好地理解其在实际应用中的表现，并为相关材料的设计和优化提供理论支持。未来的研究将进一步探索如何通过异质结构设计、应变工程和界面调控等手段，实现对热传导行为的灵活调控，从而满足不同应用场景下的需求。