《Organometallics》：Co-Catalyst Enabled Biotransformation of Polyunsaturated Fatty Acids for Biobased Monomers
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本研究发现人工催化剂 CpLIP2 可调控脂酶催化氧化反应的区域选择性，利用烷基二羧酸甲酯实现亚油酸向 Sebacic 酸的六步转化，制备了100%生物基热塑性聚氨酯，为生物基单体开发提供新途径。
Rebecca N. Re|Caitlin Hudecek|Aanchal Jaisingh|Matthew W. Halloran|Aaron Bruckbauer|Kathryn M. J. Wnuk-Fink|Arushi Dev|Nikita Harwich|Maeva Subileau|James J. La Clair|Michael D. Burkart
化学与生物化学系，加利福尼亚大学圣地亚哥分校，8784号，Gilman Drive 9500，La Jolla，加利福尼亚州 92093-0358，美国
酶促脂质环氧化为获得用于生物材料的可再生中间体提供了一种有前景的方法，但这些反应的区域化学控制一直难以实现。在这里，我们报道了人工共催化剂的发现及其在引导脂肪酶CpLIP2催化环氧化反应的区域选择性方面的应用。烷基二羧酸的甲酯具有独特的特性，能够实现多不饱和脂肪酸的区域选择性环氧化，而多不饱和脂肪酸是植物和藻类油的主要成分。我们通过一个包含区域选择性Meinwald重排的六步反应路径，将亚油酸转化为癸二酸——这是一种对生物基聚酯聚氨酯具有重要价值的二羧酸前体。为了突出这一途径的重要性，我们使用癸二酸制备了一种100%生物基的热塑性聚氨酯，从而展示了该途径在工业应用中的价值。这种区域选择性的化学酶促氧化和重排过程可以用于获得多种此前尚未被探索作为生物基单体的二羧酸。
