自剥离环氧动态共价聚合物/含氟聚合物涂层：热诱导解离实现基材回收的可持续技术

本研究针对含氟聚合物(PVDF)涂层回收难题，创新性地将环氧动态共价聚合物(vitrimer)作为底层，通过一步法构建自发分层的双涂层体系(EPS35/DGEVA+PVDF)。该体系在室温下展现完美附着力(ISO2409标准"0"级)，100°C即可实现涂层整体剥离，解决了传统交联涂层难以回收的痛点，为PFAS类材料的可持续应用提供新思路。

　　

含氟聚合物因其卓越的化学稳定性和电化学性能，在能源存储、防腐等领域应用广泛。然而这类全氟/多氟烷基物质(PFAS)的环境持久性引发严重生态担忧，且传统PVDF涂层存在附着力差、难以回收等问题。目前解决方案多采用双层涂覆工艺，既增加能耗又无法实现基材回收。如何开发兼具强附着力与可回收性的涂层体系，成为材料领域的重要挑战。

Alban Kerrache团队在《Progress in Neurobiology》发表的研究中，创新性地将动态共价网络概念引入涂层体系。研究人员选用含二硫键的两种环氧动态共价聚合物(EPS35和生物基DGEVA)作为底层，与PVDF构成自剥离系统。通过表面自由能理论模型预测分层行为，采用喷涂/浇铸工艺在铝/铜基材上构建25-230μm涂层，利用SEM-EDX表征微观结构，结合划格法测试附着力，最后通过热刺激实验验证可剥离性。

自剥离行为验证

SEM-EDX元素图谱显示所有体系均呈现I型分层结构，硫元素(环氧层)与氟元素(PVDF层)空间分布明确。厚度达230μm的SS_E_Al-C_230体系仍保持完美分层，证明该方法具有优异的普适性。

室温粘附性能

划格法测试显示所有样品附着力均为最高等级"0"，切口深度与涂层总厚度一致(如SS_E_Cu体系36±3μm)，证实室温下涂层与基材结合牢固。

热响应剥离机制

当温度升至100°C时，动态共价网络发生键交换反应，使整个涂层可完整剥离。光学轮廓仪测量显示，SS_D_Al-C体系移除后厚度差为32μm，与原始厚度(34±4μm)吻合，实现基材零损伤回收。

关键参数影响

表面能分析表明，不同基材(铝/铜)和树脂组合均满足γ_s1-γ_s2-γ₁₂≥0等三项分层条件。生物基DGEVA体系虽极性组分(γ^p)仅0.08mN/m，仍能实现稳定分层，拓展了可持续材料的选择范围。

该研究开创性地将动态共价化学与自剥离涂层技术结合，解决了含氟聚合物涂层回收难题。通过精确调控界面能，实现单步骤构建可回收涂层体系，其100°C低温剥离特性大幅降低能耗。特别是生物基DGEVA的成功应用，为开发环境友好型功能涂层提供了新范式。这项技术有望在新能源电池集流体、建筑防腐等领域产生重要影响，推动PFAS材料的循环经济发展。