用于柔性及异质集成光电子技术的独立单晶Cu2O纳米膜的外延剥离技术

《Vacuum》：Epitaxial lift-off of freestanding single-crystalline Cu 2O nanomembranes for flexible and heterogeneously integrated optoelectronics

通过水溶性KCl衬底外延生长并选择性化学蚀刻，成功制备出大尺寸高质量单晶Cu?O纳米膜，兼具优异机械柔韧性和结构完整性。实现了柔性光探测器（响应度350 mA/W，经100次弯折性能稳定）和Cu?O/MoS?异质结光电探测器，为柔性异质集成光电器件提供了新范式。

　　

王凯欣|傅圆圆|黄登辉|池汉文|郑志成|涂妮|毕建峰|赵思涵|叶志珍|姜杰|唐敏贤|朱丽萍

中国浙江省杭州市浙江大学材料科学与工程学院硅与先进半导体材料国家重点实验室，邮编310058

摘要

独立单晶纳米膜为柔性异质集成光电系统提供了一个变革性的平台，然而从过渡金属氧化物半导体中制备出这样的纳米膜仍然是一个巨大的挑战。在这项工作中，我们报道了一种新的外延剥离工艺，通过在水溶性基底上外延生长Cu₂O并随后进行选择性化学蚀刻来制备高质量的Cu₂O纳米膜。该工艺能够获得大面积、单晶结构的Cu₂O纳米膜，具有优异的结构完整性和机械柔韧性——这些特性在铜氧化物体系中很少见到。利用这些特性，我们展示了：(i) 在机械变形下仍能保持稳定光电性能的柔性Cu₂O光电探测器；(ii) 自供电的Cu₂O/MoS₂ p-n异质结光电探测器，实现了与二维材料的无缝异质集成。这项工作为生产可转移的Cu₂O纳米膜开辟了第一条可行路径，并扩展了氧化物半导体在下一代柔性及混合光电应用中的功能领域。

章节摘录

引言

高性能光电设备需要高灵敏度和快速响应速度，这要求使用单晶外延结构。(1),(2),(3),(4) 将多种半导体材料集成到单一基底上一直是几十年的主要研究方向。(5),(6),(7) 传统上，单晶外延多层结构是在晶格匹配的单晶基底上生长的。(8),(9),(10) 然而，随着对先进光电产品的需求不断增加……

薄膜生长

使用KrF准分子激光（波长248 nm）通过脉冲激光沉积（PLD）技术在单晶（001）KCl基底上生长了Cu₂O（001）薄膜。沉积过程在受控氧气气氛（0.02 Pa）中进行，激光能量密度为100 mJ/cm²，重复频率为10 Hz。沉积前，KCl基底被加热至450 °C并在整个生长过程中保持该温度，沉积结束后自然冷却至室温。

独立纳米膜的制备

单晶Cu₂O纳米膜的制备

图1a展示了Cu₂O的外延设计原理，比较了Cu₂O（001）和KCl（001）的原子排列方式。这两种材料都呈现立方晶体结构，晶格常数分别为4.259 ?（Cu₂O）和6.294 ?（KCl）。(47),(48) 值得注意的是，当Cu₂O的[010]方向与KCl的[110]方向对齐时，可以获得有利的原子排列。图1b显示了Cu₂O（110）和KCl（100）的相应横截面原子排列。

结论

总之，我们成功开发了一种使用可溶性KCl基底制备高质量独立Cu₂O（001）纳米膜的新方法，实现了具有优异性能的柔性光电器件，并实现了与二维材料的异质集成。所展示的柔性Cu₂O光电探测器表现出出色的响应率（350 mA/W）和机械耐久性，在经过100次弯曲循环后仍能保持功能。

作者贡献声明

黄登辉：指导、方法论设计。傅圆圆：方法论设计、实验研究、数据整理。姜杰：撰写-审稿与编辑、方法论设计、资金申请。王凯欣：撰写-审稿与编辑、初稿撰写、可视化处理、结果验证、指导、资源协调、方法论设计、实验研究、数据分析、概念构思。朱丽萍：撰写-审稿与编辑、初稿撰写、资金申请。唐敏贤：撰写-审稿与编辑。

注释

作者声明没有竞争性财务利益。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本工作得到了浙江省“先锋与领航鹅”研发计划（项目编号2022C01171）、国家自然科学基金（项目编号91333203、52472172）、浙江省自然科学基金（项目编号LD18E020002、LR25E020004）以及温州研究项目（项目编号ZG2024060）的财政支持。