综述：近年来，在定制催化剂的三维打印技术方面取得了显著进展，这些催化剂可用于异相热催化反应

《Fuel》：Recent advances in 3D printing of tailored catalysts for heterogeneous thermocatalytic reactions

3D打印技术通过分层构建优化催化剂结构，提升热催化反应效率，其多尺度协同机制和工业化挑战仍需突破。

　　3D打印技术在催化领域的应用正逐渐成为实现碳中和目标的重要手段。随着全球对碳中和目标的日益关注，开发高效的热催化材料对于异相热催化反应的推进具有重要意义。传统的催化剂制备方法，如浸渍法和沉淀法，通常存在活性位点分布不均、孔结构单一以及质量传递效率低等问题。这些问题可能导致反应过程中局部过热和催化剂失活。相比之下，3D打印技术以其精确的逐层构建能力，成为催化剂结构设计的新策略，能够显著提升催化剂的活性、稳定性和质量传递性能。

3D打印技术通过实现活性位点的定向负载和复杂几何结构的优化，为催化剂的多级孔设计提供了可能。这种技术不仅能够提高催化剂的反应效率，还能够改善其结构特性，使其在各种反应条件下表现出更优的性能。例如，在甲烷干重整反应中，3D打印的Ni/NiAl?O?/Al?O?催化剂表现出优异的抗碳沉积能力。在750小时的稳定性测试中，CH?的转化率仅下降了3%。此外，在乙烯氧化制备乙二醇的反应中，3D打印的TS-1多孔催化剂实现了反应物停留时间和扩散速率之间的动态平衡，使得乙二醇的产率超过80%，并且在5次循环后活性下降较少。

随着3D打印技术的不断发展，其在催化领域的应用也日益广泛。目前，基于选择性激光熔融（SLM）和直接墨水书写（DIW）等3D打印技术，研究人员已经成功开发了多种结构化的催化剂系统，包括金属基、沸石基催化剂等。3D打印技术还能够与机器学习算法相结合，加速新型催化系统的开发。通过利用大量的实验数据，这些算法能够驱动催化剂组成和结构的逆向设计，从而优化催化剂的性能。

然而，尽管3D打印催化剂展现出诸多优势，其在大规模应用方面仍面临一些挑战。首先，打印材料体系仍较为有限，高温热催化环境对打印墨水（如聚合物粘合剂）的热稳定性提出了更高的要求。其次，活性位点与宏观结构之间的跨尺度协同机制尚未完全阐明，这限制了性能预测模型的开发。第三，多材料打印技术仍处于初级阶段，限制了梯度功能催化剂的制备。最后，现有工艺的成本较高，难以满足工业规模催化反应器对结构催化剂的需求。

为了解决这些问题，研究人员在多个关键领域取得了突破。这些突破包括开发高耐受性的打印材料，如陶瓷前驱体墨水和金属有机框架复合材料；结合多物理场建模技术（涉及质量传递、反应和机械性能的模拟）；以及创建绿色、低成本的制造工艺，如数字光打印-热脱脂和烧结工艺的级联技术。这些进展为3D打印技术在催化领域的应用提供了新的可能性。

目前，关于3D打印在催化领域应用的综述文献已有不少，但这些文献仍缺乏对3D打印技术在热催化系统中应用的全面和系统性总结。例如，Yang等人[17]综述了3D打印在生物质-生物油转化中的应用。Li等人[14]系统总结了3D打印在分级结构金属有机框架中的最新进展。Parra-Cabrera[18]则综述了3D打印和计算建模作为数字工具在反应器和结构催化剂设计与制造中的应用。然而，这些综述仍然缺乏对3D打印技术在热催化系统中的系统性分析，同时近年来关于高性能结构催化剂的设计策略也日益丰富，伴随着对精确结构调控和性能提升机制的深入研究。

鉴于此，本综述将重点聚焦于热催化反应，并对催化剂设计的关键3D打印技术进行全面概述。我们还将对不同3D打印技术的工艺适应性进行比较分析，以及对各类结构催化剂（包括沸石基、金属/金属氧化物基、复合催化剂和自催化反应器）的制备进展进行回顾。此外，通过分析活性位点的空间分布与催化性能之间的结构-活性关系，揭示多尺度结构调控对反应动力学提升的内在机制。最后，我们基于工业反应的需求，提出合理的结构催化剂设计策略。这些见解旨在为实现碳中和目标的催化材料发展提供理论指导，并推动催化材料的创新。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，不仅限于材料的物理结构优化，还涉及化学反应过程的调控。催化剂的性能在很大程度上依赖于其结构特征，如孔隙率、孔径分布、表面活性位点的密度和分布方式等。3D打印技术能够通过逐层构建的方式，实现这些结构参数的精确调控，从而优化催化剂的反应性能。例如，在异相热催化反应中，催化剂的孔结构对于反应物的扩散和产物的脱附具有重要影响。3D打印技术能够设计出具有多级孔结构的催化剂，使得反应物能够快速扩散到活性位点，而产物也能迅速从催化剂表面脱附，从而提高反应效率。

此外，3D打印技术还能够实现活性位点的定向分布。在传统的催化剂制备方法中，活性位点的分布往往是随机的，这可能导致反应物在催化剂表面的吸附不均匀，进而影响催化反应的效率。而3D打印技术能够通过精确的逐层构建，实现活性位点的定向分布，使得反应物能够更有效地与活性位点接触，提高反应的转化率。例如，在甲烷干重整反应中，3D打印的Ni/NiAl?O?/Al?O?催化剂通过定向分布活性位点，有效抑制了碳沉积，提高了催化剂的稳定性。

在实际应用中，3D打印技术能够根据不同的反应需求，设计出具有不同结构特征的催化剂。例如，对于需要高活性和良好热稳定性的反应，可以设计出具有复杂几何结构的催化剂，如螺旋形、叶脉分形结构等，这些结构能够优化反应物的扩散路径，提高催化剂的反应效率。同时，3D打印技术还能够实现催化剂的模块化设计，使得催化剂能够根据不同的反应条件进行定制化调整，提高其适应性。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的优化。例如，在沸石基催化剂的设计中，3D打印技术能够实现沸石结构的精确调控，使得催化剂具有更高的比表面积和更均匀的孔结构，从而提高其催化活性。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的梯度设计，使得催化剂在不同区域具有不同的功能，从而优化其整体性能。例如，在多材料打印技术中，可以设计出具有不同功能区域的催化剂，使得催化剂在反应过程中能够实现多尺度协同作用，提高其反应效率和稳定性。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂制备过程的优化。传统的催化剂制备方法往往需要复杂的步骤和较长的周期，而3D打印技术能够通过逐层构建的方式，实现催化剂的快速制备。例如，3D打印技术能够通过数字光打印-热脱脂和烧结工艺的级联技术，实现催化剂的快速制备和成型，提高其生产效率。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的模块化设计，使得催化剂能够根据不同的反应需求进行定制化调整，提高其适应性。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的深入研究。例如，在金属/金属氧化物基催化剂的设计中，3D打印技术能够实现活性位点的定向分布，提高催化剂的反应效率。同时，3D打印技术还能够实现催化剂的多级孔设计，使得反应物能够快速扩散到活性位点，提高催化剂的活性。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的梯度设计，使得催化剂在不同区域具有不同的功能，从而优化其整体性能。

在实际应用中，3D打印技术还能够与机器学习算法相结合，加速新型催化系统的开发。通过利用大量的实验数据，这些算法能够驱动催化剂组成和结构的逆向设计，从而优化催化剂的性能。例如，在催化剂的开发过程中，可以通过机器学习算法预测催化剂的最佳结构和组成，从而提高催化剂的开发效率。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的快速制备，使得催化剂能够在短时间内完成设计和制造，提高其生产效率。

3D打印技术在催化剂设计中的挑战，主要包括材料体系的限制、跨尺度协同机制的不明确、多材料打印技术的不成熟以及高成本问题。这些挑战限制了3D打印催化剂在工业规模应用中的发展。因此，未来的研究需要集中在这些关键领域，以解决当前的技术瓶颈和挑战。例如，开发高耐受性的打印材料，如陶瓷前驱体墨水和金属有机框架复合材料，可以提高催化剂的热稳定性和耐久性。结合多物理场建模技术，可以优化催化剂的结构设计，提高其反应性能。此外，开发绿色、低成本的制造工艺，如数字光打印-热脱脂和烧结工艺的级联技术，可以降低催化剂的生产成本，提高其经济性。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的深入研究。例如，在催化剂的开发过程中，需要对催化剂的结构参数进行精确调控，以实现最佳的催化性能。通过分析催化剂的结构-活性关系，可以揭示多尺度结构调控对反应动力学提升的内在机制。例如，在沸石基催化剂的设计中，可以通过分析孔隙率、孔径分布和表面活性位点的密度，揭示其对催化活性的影响。此外，在金属/金属氧化物基催化剂的设计中，可以通过分析活性位点的分布和催化剂的热稳定性，揭示其对催化性能的影响。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂制备过程的优化。例如，在催化剂的制备过程中，可以通过3D打印技术实现催化剂的快速成型和精确调控，提高其生产效率。同时，3D打印技术还能够实现催化剂的模块化设计，使得催化剂能够根据不同的反应需求进行定制化调整，提高其适应性。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的梯度设计，使得催化剂在不同区域具有不同的功能，从而优化其整体性能。

在实际应用中，3D打印技术还能够实现催化剂的快速制备和成型，提高其生产效率。例如，在工业规模催化反应器中，3D打印技术能够实现催化剂的快速制备，使得催化剂能够在短时间内完成设计和制造，提高其生产效率。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的模块化设计，使得催化剂能够根据不同的反应需求进行定制化调整，提高其适应性。同时，3D打印技术还能够实现催化剂的梯度设计，使得催化剂在不同区域具有不同的功能，从而优化其整体性能。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的深入研究。例如，在催化剂的开发过程中，需要对催化剂的结构参数进行精确调控，以实现最佳的催化性能。通过分析催化剂的结构-活性关系，可以揭示多尺度结构调控对反应动力学提升的内在机制。例如，在沸石基催化剂的设计中，可以通过分析孔隙率、孔径分布和表面活性位点的密度，揭示其对催化活性的影响。此外，在金属/金属氧化物基催化剂的设计中，可以通过分析活性位点的分布和催化剂的热稳定性，揭示其对催化性能的影响。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂制备过程的优化。例如，在催化剂的制备过程中，可以通过3D打印技术实现催化剂的快速成型和精确调控，提高其生产效率。同时，3D打印技术还能够实现催化剂的模块化设计，使得催化剂能够根据不同的反应需求进行定制化调整，提高其适应性。此外，3D打印技术还能够实现催化剂的梯度设计，使得催化剂在不同区域具有不同的功能，从而优化其整体性能。

3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的深入研究。例如，在催化剂的开发过程中，需要对催化剂的结构参数进行精确调控，以实现最佳的催化性能。通过分析催化剂的结构-活性关系，可以揭示多尺度结构调控对反应动力学提升的内在机制。例如，在沸石基催化剂的设计中，可以通过分析孔隙率、孔径分布和表面活性位点的密度，揭示其对催化活性的影响。此外，在金属/金属氧化物基催化剂的设计中，可以通过分析活性位点的分布和催化剂的热稳定性，揭示其对催化性能的影响。

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3D打印技术在催化剂设计中的应用，还涉及对催化剂性能的深入研究。例如，在催化剂的开发过程中，需要对催化剂的结构参数进行精确调控，以实现最佳的催化性能。通过分析催化剂的结构-活性关系，可以揭示多尺度结构调控对反应动力学提升的内在机制。例如，在沸石基催化剂的设计中，可以通过分析孔隙率、孔径分布和表面活性位点的密度，揭示其对催化活性的影响。此外，在金属/金属氧化物基催化剂的设计中，可以通过分析活性位点的分布和催化剂的热稳定性，揭示其对催化性能的影响。

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