协同作用的路易斯酸与氢键策略：用于制备可聚合且可在宽温度范围内工作的锂铁氟转化固态电池

固态锂金属电池中通过氟化物铅酸催化剂与氢键稳定层状材料的协同设计，解决了电解质聚合动力学差、界面不稳定和温度受限问题。该复合电解质在室温下实现1.4×10?? S/cm离子电导率和0.7锂离子迁移数，支持超5000小时稳定循环和6.4 mA/cm2超高压电流密度。宽温域（-20~100℃）下Li/FeF?电池循环200次容量超500 mAh/g，10层固态电池Li-Fe-F转化反应容量达≈300 mAh。

　　

摘要

用于固态锂金属电池的原位聚合电解质的开发受到传输动力学差、枝晶生长以及工作温度限制的阻碍。为了解决这些问题，本文提出了一种协同设计方法，结合了路易斯酸性的氟化物钙钛矿（KCuF₃）催化剂和氢键稳定的二维层状材料（CuOHF），以实现基于1,3-二氧环烷的电解质的开环聚合，并共同改善锂离子的传输性能和界面稳定性。所得复合电解质在室温下的离子电导率为1.4 × 10^?4 S cm^?1，锂离子传输数达到0.7。这种改良的固体电解质界面使得锂金属能够稳定循环使用超过5000小时，并在Li‖Li对称电池中维持高达6.4 mA cm^?2的超高临界电流密度。KCuF₃和CuOHF的协同作用使复合电解质具有优异的宽温度工作性能，可在-20至100 °C范围内稳定运行，使得Li‖FeF₃电池在-20 °C下可循环200次，并在60和100 °C下具有超过500 mAh g^?1的高容量（在1 C电流下）。基于这种复合电解质的10层袋式固态电池实现了高达约300 mAh的可逆容量，这在氟化物电池中是前所未有的水平。这一策略为大规模、高热稳定性和界面稳定的固态聚合物电解质提供了有前景的解决方案，有助于在极端工作温度条件下开发高能量密度和Ah级别的Li-Fe-F转换电池。

图形摘要

本文提出了一种路易斯酸性氟化物钙钛矿催化剂和氢键稳定层状材料的协同设计方法，用于基于1,3-二氧环烷的电解质的开环聚合，从而改善锂离子的传输性能和界面稳定性。这种具有宽温度工作性能的复合电解质使得基于10层袋式固态电池的Li-Fe-F转换反应实现了高达约300 mAh的可逆容量。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。