锆掺杂诱导的完全非晶化过程，用于开发高稳定性的全固态钠电池

《Advanced Energy Materials》：Zr-Doping Induced Complete Amorphization toward Highly Stable All-Solid-State Sodium Batteries

全固态钠电池中开发高离子电导率的非晶态卤化物固态电解质，通过锆掺杂实现晶格扭曲与膨胀，改善钠离子迁移通道和界面兼容性，使电池在20.85 mg/cm2高负载下循环450次容量保持率77.45%。

　　

摘要

全固态钠电池（ASSSBs）因钠资源的丰富性、更高的安全性和更优异的能量密度而受到了广泛关注。作为ASSSBs的关键组成部分，卤化物固态电解质（SSEs）近年来受到了大量研究，但由于其高结晶性，仍存在离子导电率低以及与正极界面接触不良的问题。本文报道了一种完全非晶化的Na_1.33Ta_0.67Zr_0.33Cl₆（NTZC）SSEs，其在25°C时的离子导电率为3.4 mS cm^?1，同时具有优异的粘弹性。Zr掺杂通过扭曲[TaCl₆]^–八面体结构实现了完全非晶化。这种结构变化不仅扩大了Na⁺的迁移通道，还减少了Cl^?对Na⁺传输的阻碍作用；同时，由于Zr的离子半径大于Ta⁵⁺，掺杂还扩大了晶格体积。采用Na_0.95Ni_0.33Fe_0.33Mn_0.33O₂正极的ASSSBs在0.5 C电流密度、高质量负载（20.85 mg cm^?2）下经过450次循环后，容量保留率达到了77.45%。这项工作为未来钠卤化物固态电解质的设计与制备提供了可行的方法。

图形摘要

开发出了一种完全非晶化的Zr掺杂Na_1.33Ta_0.67Zr_0.33Cl₆（NTZC）固态电解质，其离子导电率在25°C时达到3.4 mS cm^?1，并且具有出色的界面相容性。Zr掺杂不仅扩大了晶胞体积，还改变了[TaCl₆]^–八面体的结构，从而改善了Na⁺的传输性能。基于NTZC的电池在高正极负载（20.85 mg cm^?2）条件下表现出优异的倍率性能和循环稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。