伽马射线辐射促进了多变量金属有机框架中连接剂的混合

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Gamma Ray Radiation Promotes Linker Mixing in Multivariate Metal-Organic Frameworks

首次通过60Co γ射线辐射在常温下合成混合配体MOF材料，显著提高配体混入极限至常规水热法的两倍，增强孔径灵活性、比表面积及氪、氙分离性能。

　　

图形摘要

我们首次探索了一种新颖且简单的方法，在常温条件下利用⁶⁰Co伽马射线辐射，构建了一种基于混合连接剂的多元金属有机框架（MTV-MOF），该框架结合了咪唑结构的沸石咪唑酸盐ZIF-7。值得注意的是，辐射诱导的合成反应激活机制使得ZIF-7中的混合连接剂掺入量显著增加，达到了溶剂热法合成结果的两倍之多。这进一步提高了孔道的灵活性、比表面积，并显著增强了Kr和Xe的分离性能。

摘要

基于混合连接剂的多元金属有机框架（MTV-MOFs）近年来受到了大量研究关注，因为它们具有单一连接剂MOFs所不具备的定制化物理化学性质，因此可以应用于各种独特领域。与原始连接剂相比，掺入的连接剂可能会形成不同的拓扑结构，导致晶格失配和结构无序。这限制了混合连接剂的掺入量；如果进一步提高连接剂的掺入速率，可能会破坏母体MOF的结晶性，产生非晶态产物或其他拓扑结构。因此，在不改变母体MOF结构的情况下提高连接剂掺入速率是一个挑战。本研究首次利用⁶⁰Co伽马射线辐射成功制备了含有咪唑结构的沸石咪唑酸盐ZIF-7的MTV-MOF。实验和理论计算均表明，辐射诱导的合成反应激活机制显著提高了ZIF-7中的混合连接剂掺入量，使其达到溶剂热法合成结果的两倍之多，从而提升了孔道的灵活性、比表面积，并显著增强了Kr和Xe的分离性能。这些观察结果表明，辐射合成方法可能成为制备具有显著提高的连接剂混合能力和物理化学性质的MTV-MOFs的有效途径。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。