PEG诱导的超亲水/超疏水NiFe/石墨毡电极，用于提升氧析出反应性能

《Materials Today Chemistry》：PEG-induced superhydrophilic/aerophobic NiFe/graphite felt electrodes for enhanced oxygen evolution reaction performance

氧析出反应电催化剂设计及性能优化。通过PEG修饰的一锅水热法制备自支撑NiFe-LDH纳米片/石墨毡电极，改善电子传输和表面润湿性，实现251 mV和352 mV的低过电位（10/100 mA cm?2），84 mV dec?1的塔菲尔斜率及366小时超长稳定性。

　　氢能源作为清洁可再生的能源形式，正日益受到关注。随着全球对可持续发展的追求，如何高效地生产氢气成为研究热点。水电解技术作为一种可行的制氢方法，其核心在于氧气析出反应（OER）的效率。然而，OER的多电子转移过程往往导致反应动力学缓慢，这成为水电解制氢的主要瓶颈之一。因此，开发高效、稳定的电催化剂对于推动氢能源的商业化应用至关重要。

目前，贵金属如铱和钌氧化物仍然是OER催化剂的主要选择，这些材料虽然具有优异的催化活性，但其高昂的成本和有限的储量限制了其广泛应用。为应对这一问题，研究人员开始探索非贵金属体系的替代方案，其中镍铁层状双氢氧化物（NiFe-LDH）因其独特的结构和优异的催化性能而备受关注。NiFe-LDH在碱性电解质中展现出较高的OER活性，但由于其电子导电性较差，实际应用仍面临挑战。此外，虽然石墨毡（GF）作为一种三维导电支架在电催化体系中具有优势，但其固有的疏水性也影响了电解液的渗透和反应效率。

针对上述问题，本研究提出了一种通过简单的一步水热合成法，在经过处理的石墨毡（TGF）上构建自我支撑的NiFe-LDH纳米片的新策略。该方法利用聚乙烯醇（PEG）作为结构调节剂，成功优化了电极的表面特性。通过PEG的引入，不仅提升了NiFe-LDH的结构稳定性，还改善其表面的亲水-疏气特性，从而促进了电解液的渗透和气泡的快速释放。这种优化后的电极在OER中表现出优异的催化性能，其在10 mA cm?2和100 mA cm?2电流密度下的过电位分别仅为251 mV和352 mV，且具有84 mV dec?1的优异塔菲尔斜率。此外，该电极在连续运行中表现出超过366小时的优异稳定性，证明了其在实际应用中的可行性。

在实际应用中，电极的表面特性对反应效率具有重要影响。研究表明，优化电极的表面亲水性有助于减少气泡在催化剂表面的附着，从而提升反应效率，特别是在高电流密度条件下。传统的电极开发方法多关注催化剂的组成设计和合成体系的优化，而忽视了电极表面特性的调控。本研究通过引入PEG，不仅改善了催化剂的结构，还有效调控了电极的表面性质，实现了催化活性与稳定性的双重提升。

此外，气泡的形成与释放对OER的效率也具有显著影响。当O?气泡在催化剂表面附着时，会阻碍活性位点的暴露，影响反应物的扩散，从而降低整体反应效率。通过实验观察发现，优化电极的表面亲水性有助于减少气泡的附着，提升气泡的释放效率，进而改善反应动力学。这表明，在设计OER催化剂时，不仅要考虑其化学组成，还应重视电极表面特性的优化。

本研究采用了一种简便的一步水热合成方法，在石墨毡上原位生长NiFe-LDH纳米片。通过系统的实验研究，确定了PEG的最佳浓度，并在此基础上构建了P?.?-Ni?Fe? LDH/TGF电极。该电极在保持强界面结合的同时，暴露了丰富的活性位点，为催化反应提供了有利条件。此外，PEG的引入还促进了气泡的快速释放，从而改善了质量传输过程，提升了整体反应效率。

通过XRD分析，研究人员对不同表面活性剂和PEG浓度下制备的NiFe-LDH/TGF电极的晶体结构进行了表征。结果显示，所有电极均表现出与六方水滑石结构一致的特征，证明了其结构的稳定性。同时，XRD图谱表明，PEG的引入对晶体结构影响较小，说明其在结构调控中的作用主要体现在表面性质的优化上。这进一步验证了本研究方法的可行性。

在实际应用中，电极的表面特性不仅影响气泡的形成与释放，还对反应物的扩散和电子传输具有重要影响。通过实验观察，研究人员发现，优化电极的表面亲水性有助于提高电解液的渗透率，从而改善反应效率。此外，电极的表面结构对气泡的接触角和附着性也有显著影响，这决定了气泡的释放效率和反应动力学。因此，在设计OER催化剂时，应综合考虑催化剂的结构、组成和电极表面特性，以实现最佳的催化性能。

本研究的成果不仅为开发高性能的非贵金属OER催化剂提供了新的思路，也为理解先进电极材料的设计原理提供了重要的理论支持。通过结构调控和表面性质优化，研究人员成功构建了一种具有优异催化性能和稳定性的电极材料，为水电解制氢技术的进一步发展奠定了基础。未来，随着对电极表面特性调控技术的深入研究，有望开发出更多高效、稳定的OER催化剂，推动氢能源的可持续发展。