介电矩阵驱动的核壳结构量子点非线性光学响应：空间限域与介质调控的理论突破

本文通过有效质量近似（EMA）和密度矩阵理论，建立了CdSe/ZnS圆柱形核壳量子点（CC-SQD）与氧化物界面的自极化-带隙不连续性耦合模型。研究发现氧化层介电常数（如HfO2/SiO2）通过调控空间限域效应，可定向调制三谐波产生（THG）光谱的共振频移（红移/蓝移）与振幅，为量子点光电器件设计提供新范式。

　　

Highlight

圆柱形核壳量子点（CC-SQD）的介电矩阵驱动非线性光学响应：理论洞见

Model presentation

假设CdSe/ZnS核壳量子点中存在局域负电荷，其能带结构呈现"阱-垒"形态（图1）。量子阱宽度由壳层半径（R_S）与核半径（R_C）差值决定，核心参数包括半径比R_C/R_S和纳米结构高度d。该CC-SQD被包裹在两种氧化物介质中，形成独特的介电异质环境。

Numerical results and physical discussions

基于材料电子亲和能与带隙数据（表1），计算获得CdSe/ZnS界面的导带偏移量（V_C/S）。当固定壳层半径R_S=4.0nm时，振荡强度在HfO₂（R_C=2.0nm）和SiO₂（R_C=2.3nm）环境中出现特征性极小值。介电环境非均匀性导致HfO₂涂层引发THG峰红移（振幅增强），而SiO₂则导致蓝移（振幅减弱）。

Concluding remarks

本研究颠覆了传统理论中"基质效应仅通过自极化项体现"的假设，首次定量揭示了氧化物介电常数通过能带不连续性对量子点光学响应的双重调控机制：既改变载流子空间限域强度，又通过介电对比度重塑非线性光学（NLO）谱线特征。