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琥珀酰胺酸功能化SiO2载体提升钌催化剂效率:甲苯基液态有机储氢系统(LOHC)的创新突破
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月22日 来源:Applied Catalysis A: General 4.7
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【编辑推荐】本研究通过琥珀酰胺酸功能化SiO2载体(SBA-15/商用SiO2)显著提升钌(Ru)纳米颗粒分散性与稳定性,开发出高效可循环的Ru/SBA15-AC催化剂,其甲苯氢化储氢容量达5.2 wt%、TOF值639 min-1,活化能低至41 kJ·mol-1,为液态有机储氢载体(LOHC)技术提供了原子经济性解决方案。
亮点
本研究开发的Ru/SBA15-AC催化剂在甲苯氢化反应中展现出卓越性能:仅需3小时即可实现5.2 wt%的储氢容量,其转化频率(TOF)高达639 min-1,远超同类钌基催化剂。通过琥珀酰胺酸功能化策略,钌纳米颗粒尺寸被精准控制在4 nm,分散度提升至32%,且表观活化能(Ea)降至41 kJ·mol-1,揭示了介孔结构与羧酸基团的协同增效机制。
催化剂表征
透射电镜(TEM)证实SBA-15载体具有高度有序的二维六方介孔结构(见图S1)。X射线光电子能谱(XPS)显示琥珀酰胺酸成功通过APTES与琥珀酸酐的开环反应接枝到SiO2表面,形成密集的羧酸锚定位点。这种设计使钌纳米颗粒在循环实验中保持结构完整性,经10次反应后仍无明显烧结或流失。
结论
琥珀酰胺酸功能化的SiO2载体为设计高分散、可循环的钌催化剂提供了创新平台。该催化剂不仅适用于甲苯氢化,还能高效转化萘、2-甲基吲哚和9-乙基咔唑等多元液态有机储氢载体(LOHCs),展现出优异的普适性。尽管完整LOHC循环需包含脱氢步骤,本研究聚焦氢化半循环,为理解载体功能化对催化剂耐久性的影响提供了关键见解。
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