空心球MCM-22催化剂上乙炔吸附与苯脱附行为研究及其芳构化应用

本文创新性地采用氧化铝包覆碳球（CS-Al）为硬模板制备空心球型MCM-22分子筛（HS-MCM-22），通过原位FT-IR和苯-TPD技术揭示了其独特的乙炔芳构化机制。该催化剂具有分级宏孔结构，能有效抑制非骨架铝（EFAl）形成，提高布朗斯特酸位点（BAS）密度并缩短扩散路径，显著提升苯脱附速率（活化能降低）和抗积碳性能，为甲烷转化高附加值化学品提供了新型催化材料。

　　

Highlight

通过硬模板法成功制备具有分级孔结构的空心球型H-MCM-22催化剂。纳米级晶体和孔结构在合成过程中保持稳定，铝原子有效占据四面体位点，非骨架铝（EFAl）形成显著抑制。这归因于氧化铝包覆碳球表面与铝硅酸盐晶体的牢固共价键作用。

Microscopic images and textural properties

图1展示了碳球（CS）和氧化铝包覆碳球（CS-Al）模板的形貌及元素组成。SEM显示CS具有均匀光滑表面，EDS图谱证实碳氧原子均匀分布。由于CS通过碳水化合物分子间脱水（intermolecular dehydration）和醛醇缩合（aldol condensation）反应合成，其表面羟基（-OH）为后续氧化铝涂层提供了理想锚定位点。

Conclusions

采用氧化铝包覆碳球模板成功制备了具有分级孔结构的空心球型H-MCM-22催化剂。该催化剂在保持MWW型分子筛特征叶片状结构的同时，实现了铝原子的高效骨架掺杂和EFAl的显著抑制。独特的空心球宏孔结构赋予其更短的扩散路径和更高的布朗斯特酸位点密度，通过原位FT-IR和苯-TPD证实其能优先形成芳香中间体而非积碳前体，并显著降低苯脱附活化能，为芳构化反应提供了兼具高活性和稳定性的新型催化剂体系。