纳米晶Ni/Al2O3催化剂的合成方法对比及其在甲烷干/蒸汽联合重整中的性能调控

本研究通过机械化学法、浸渍法和共沉淀法制备纳米晶Ni/Al2O3催化剂，系统考察其在甲烷干/蒸汽联合重整（CSDRM）中的性能。机械化学法合成的15wt% Ni催化剂在700°C展现最高甲烷转化率（78%）和稳定H2/CO比（～2），归因于207m2/g的高比表面积和优化的Ni分散度。研究揭示了镍负载量、还原温度、空速（GHSV）和进料比例对催化活性的调控机制，为工业级合成气生产提供新策略。

　　

Highlight

本研究证明机械化学法合成的Ni/Al₂O₃催化剂在甲烷干/蒸汽联合重整（CSDRM）中性能显著优于浸渍法和共沉淀法制备的催化剂。含15wt% Ni且500°C煅烧的优化催化剂在700°C反应条件下，实现78%的甲烷转化率和稳定的H₂/CO比（～2），持续7小时无衰减。

结构特征

图1(a,b)显示不同方法制备样品的氮气吸附-脱附等温线和孔径分布。所有催化剂均呈现IV型等温线和H2型滞后环，证实介孔结构存在。浸渍法样品在较高相对压力下出现滞后环，表明其孔径大于机械化学法样品（207m²/g比表面积）。XRD显示机械化学法合成的NiO晶粒尺寸最小（8.5nm），TPR证实其金属-载体相互作用增强。

结论

镍负载量超过15wt%会导致颗粒团聚，而500°C煅烧温度可实现最佳分散。700°C还原温度显著提升Ni还原度，低空速（6000mL/g·h）虽提高反应物转化率但牺牲处理量。CH₄:CO₂:H₂O比例为1:0.5:0.5时甲烷和CO₂利用率达到平衡，凸显机械化学法在可控H₂/CO比合成气生产中的潜力。