表面单原子核自旋的单次读取：揭示纳米尺度量子弛豫机制

研究人员利用扫描隧道显微镜(STM)结合电子自旋共振(ESR)技术，首次实现了表面吸附49Ti原子核自旋的单次读取，测得5.3秒的核自旋本征寿命，揭示了电流/射频驱动对核自旋弛豫的影响机制，为原子级量子比特平台开发提供了关键见解。

　　

在量子科技飞速发展的今天，核自旋因其亚原子级的空间尺度和超长相干时间，成为量子信息处理的理想载体。然而这个"矛盾体质"也带来了核心挑战：完美的环境隔离保证了相干性，却使得自旋状态的读写变得异常困难。传统平台如色心系统、分子结或半导体量子点虽已实现核自旋读取，但其原子尺度环境要么不可知，要么无法精确调控。扫描隧道显微镜(STM)技术的出现为这一困境带来了转机——它不仅能以原子级精度定位单个自旋，还能通过电子自旋共振(ESR)解析超精细相互作用，为核自旋操控提供了全新途径。

这项发表于《Nature Communications》的研究开创性地将STM-ESR技术推向新高度。研究人员选择氧吸附位点的钛原子作为研究对象，特别是具有7/2核自旋的⁴⁹Ti同位素。通过设计脉冲式测量方案，他们首次在表面原子体系实现了核自旋的单次读取，并系统探究了电流和射频场对核自旋弛豫的影响机制。关键技术包括：1)超高真空低温STM系统(0.4K)配备铁磁针尖；2)射频脉冲序列控制(Keysight M8195a任意波形发生器)；3)时间分辨电流记录系统(20ms采样率)；4)同位素分辨的ESR谱分析技术。

【单次读取】研究团队创新性地采用固定射频探测方案：当核自旋处于m_I=-7/2态时，共振驱动电子自旋会产生额外的隧穿电流I_ESR。通过分析电流在I₀和I₀+I_ESR间的随机跳变，实现了98%保真度的单次读取。

【多态探测】通过调节针尖高度改变局域磁场，使固定射频f_probe依次匹配不同m_I态的塞曼分裂，实现了对-7/2至-1/2等多个核自旋态的区分探测。

【弛豫动力学】连续波测量显示核自旋态寿命T₁^CW从m_I=-7/2态的100ms递减至-1/2态的20ms，这与克莱布希-高登系数决定的态间杂化程度相关。而脉冲测量揭示的本征寿命达5.3秒，比电子自旋寿命长7个数量级。

【调控机制】通过设计"探测-等待-探测"脉冲序列，发现正偏压通过自旋极化电流将核自旋泵浦至m_I=-7/2态，而负偏压则导向+7/2态。共振射频驱动会通过促进电子-核自旋翻转(flip-flop)过程显著加速核自旋弛豫。

这项研究在多个维度实现了重要突破：首次在表面原子体系测得核自旋本征寿命，建立了电流/射频场与核自旋弛豫的定量关系，揭示了超精细耦合介导的量子跃迁机制。特别值得注意的是，研究人员通过精巧的脉冲序列设计，成功将核自旋的探测过程与弛豫过程解耦，这一方法论创新为未来研究各类量子系统的本征特性提供了范式。技术层面，将STM的空间分辨能力与ESR的量子态操控能力相结合，实现了对单个同位素核自旋的实时观测，推动原子级量子模拟进入新阶段。这些发现不仅为表面原子量子比特的设计提供了关键参数，也为理解固态环境中的量子退相干机制提供了微观视角。