回收PVB共混聚合物电解质解锁可持续设计的锂金属电池

这篇研究通过专利机械化学工艺将汽车玻璃回收的聚乙烯醇缩丁醛（PVB）升级再造，开发出兼具高离子电导率（7.1×10?4 S cm?1）与机械强度（21 MPa）的固态聚合物电解质（SPE）。该溶剂-free法制备的PVB-聚环氧乙烷（PEO）共混体系显著提升锂金属电池（LMB）的高倍率性能（154.4 mAh g?1@C/5），同时推动循环经济在新能源存储领域的实践。

　　

1 引言

全球废弃物激增与能源转型需求催生了循环经济模式。研究聚焦汽车玻璃废弃物中回收的聚乙烯醇缩丁醛（PVB），通过专利机械化学工艺将其转化为锂金属电池（LMB）用固态聚合物电解质（SPE）。传统聚环氧乙烷（PEO）基SPE存在结晶度高（>30%）与机械强度低的矛盾，而PVB的刚性骨架（杨氏模量21 MPa）与PEO的离子传导特性（Li⁺迁移数0.22@65°C）形成互补。这种"升级再造"策略既解决了PVB废弃物的环境负担，又为高安全性电池开发提供新思路。

2.1 PEO/PVB SPE的结构设计与表征

通过溶剂-free热压法制备的SPE系列（EO/LiTFSI摩尔比21:1与15:1）显示：PVB含量增至10%时，PEO结晶度从30%降至17%（DSC数据），离子电导率提升至7.9×10^?4 S cm^?1（70°C）。对称电池测试中，15-10配方界面电阻仅72Ω，锂剥离/镀覆过电位低至0.023V，优于未添加PVB的对照组（405Ω，0.06V）。

2.2 回收PVB的性能验证

汽车玻璃衍生的回收PVB（Rec PVB）含50%增塑剂，使SPE玻璃化转变温度（T_g）降至-47°C。纳米压痕测试显示其机械强度达21 MPa，是纯PEO的7倍。在65°C下循环260次后，Li||15-Rec10||Li电池仍保持0.025V稳定过电位，且能耐受1 mA cm^?2高电流密度。

2.3 锂金属电池实际性能

采用13 mg cm^?2高负载LiFePO₄（LFP）正极的全电池测试显示：C/5倍率下比容量达154.4 mAh g^?1（理论值97%），氧化稳定性窗口扩展至4.58V（LSV数据）。该性能超越多数文献报道的PEO基SPE体系（对比支持信息表S1），证实回收PVB在实用化电池中的可行性。

3 结论

研究开创性地将非可回收PVB废弃物转化为高性能SPE组分，通过调控PEO/PVB比例实现结晶度-导电性-机械强度的协同优化。这种闭环设计不仅使LFP电池在65°C下实现近理论容量，更为动力电池的可持续发展提供了材料级解决方案。

4 实验方法

关键工艺包括：① 机械化学法回收PVB（分子量135,000 g mol^?1）；② 无溶剂热压成型（70°C/2吨压力）；③ 采用Bruce-Vincent法测定Li⁺迁移数；④ 三电极体系测试氧化稳定性（扫描速率0.1 mV s^?1）。所有电化学测试均在H₂O<0.8 ppm的氩气手套箱中完成。