SFHWSB-PES耦合膜协同H2O2高效去除水中磺胺甲恶唑：吸附-催化降解机制与生态毒性调控

本研究通过HCl/Fe(II)改性核桃壳生物炭（SFHWSB）与聚醚砜（PES）膜耦合，构建了兼具吸附-膜富集-Fenton催化（H2O2/•OH）功能的协同体系，实现水中痕量磺胺甲恶唑（SMX）96.91%的去除率，并揭示SeO2介导的Fe2+/Fe3+循环增强机制及生态毒性演化规律，为抗生素污染控制提供新技术路径。

　　

Highlight

SMX在PES-SFHWSB耦合膜体系中的去除效率

图2a展示了SFHWSB催化剂合成过程中五种粉末材料对微污染物SMX的180分钟降解效果。在相同实验条件下，SMX去除率分别为：原始核桃壳生物炭（WSB）11.05%、酸改性生物炭（HWSB）40.87%、铁负载生物炭（FWSB）45.07%、酸铁共改性生物炭（FHWSB）79.09%，而硒负载复合催化剂（SFHWSB）表现最优（99.60%）。这种提升归因于：(1) HWSB的酸改性增加羟基和羧基密度，促进SMX的π-π堆积和氢键吸附；(2) Fe²⁺激活H₂O₂产生•OH自由基；(3) SeO₂作为电子穿梭体加速Fe³⁺/Fe²⁺循环，维持催化活性。

结论

本研究通过Fe²⁺/HCl共改性及SeO₂负载开发了高效双功能催化剂，并将其嵌入聚醚砜（PES）膜形成耦合系统。该体系整合吸附、膜富集和类Fenton催化降解，实现水中磺胺甲恶唑（SMX）的高效去除。优化后的PES-SFHWSB-0.75膜在25°C环境温度下，对2.0 mg/L SMX和2 mM H₂O₂体系达到96.91%去除率。淬灭实验和电子顺磁共振（EPR）证实•OH是主导自由基（浓度约为•O₂^?的4倍）。虽然SMX矿化效率仍有限（25%-35%），但LC-MS鉴定的18种中间体及毒性评估表明降解过程具有显著解毒效应。该工作为改性生物炭催化膜技术去除水体抗生素提供了新思路。