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电氧化耦合紫外技术处理水溶液中阿莫西林和布洛芬的优化及毒性评估:响应面法与毒性分析
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月23日 来源:Results in Engineering 7.9
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本研究针对水体中抗生素阿莫西林(AMOX)和非甾体抗炎药布洛芬(IBU)的污染问题,采用Ti/IrO2电极电氧化耦合UV-C光解技术,通过响应面法(RSM)优化参数(pH 3、电流密度45 mA/cm2、初始浓度276 μg/L),实现AMOX和IBU的COD去除率分别达79.5%和95%,TOC矿化率显著提升。研究揭示了降解路径,并通过E.coli毒性实验证实组合工艺可降低有毒中间体生成,为医药废水处理提供高效解决方案。
研究背景与问题
随着抗生素和非甾体抗炎药在全球范围内的广泛使用,未代谢的药物活性成分持续进入水环境,形成"新兴污染物"。阿莫西林(AMOX)作为β-内酰胺类抗生素,70%以原形排出;布洛芬(IBU)则有85%未代谢释放。这些药物在ng/L-μg/L浓度即可引发细菌耐药性,而传统水处理工艺对其去除效率不足30%。尤其值得关注的是,单一电氧化(EO)虽能降解药物,但存在高能耗、有毒氯代副产物等问题,而紫外(UV)单独处理效率有限。如何通过工艺组合实现高效矿化并控制毒性,成为环境工程领域的重大挑战。
研究方法
研究采用三因素三水平Box-Behnken设计,以Ti/IrO2为电极、NaCl为电解质,考察电流密度(10-45 mA/cm2)、pH(3-9)和初始浓度(276-300 μg/L)对COD去除的影响。优化后的EO参数与UV-C(254 nm, 7.82 mW/cm2)联用,通过HPLC分析降解路径,TOC分析仪评估矿化度,并以E.coli为指示生物进行毒性测试。
研究结果
3.1 电氧化工艺优化
RSM模型显示电流密度对降解效率影响最大(p<0.0001),酸性条件(pH 3)下HClO成为主导活性氯物种。AMOX和IBU的最佳COD去除率分别达79.5%和95%,验证模型R2>0.98。
3.2 参数交互影响
高电流密度(45 mA/cm2)促进·OH和活性氯生成,但超过阈值会导致副反应。IBU因结构简单更易降解,而AMOX的β-内酰胺环需先断裂形成中间体,导致其TOC在30分钟时从4.16 ppm升至6.81 ppm。
3.3 EO-UV协同效应
组合工艺使AMOX的COD去除率提升15%至94%,IBU保持93%。UV活化电解产生的HClO生成·OH(式1),并分解难降解中间体,色谱图显示IBU副产物峰消失。
3.4 降解路径解析
AMOX通过β-内酰胺环开环和苯环氯化两条路径降解;IBU则经历脱羧、羟基化和芳环断裂,最终生成短链羧酸。
3.5 毒性评估
单独EO处理时,25%稀释度的AMOX样品使E.coli菌落减少31%,超出安全阈值(±10%)。而EO-UV组合使所有稀释度的抑制率<3%,证实UV可分解氯代有毒中间体。
结论与意义
该研究发表于《Results in Engineering》,首次系统阐明Ti/IrO2电极耦合UV对AMOX/IBU的协同降解机制。创新点在于:(1)通过RSM量化参数交互效应,确定酸性条件下高电流密度的最优组合;(2)证实UV可提升矿化效率并降低毒性,解决EO工艺的关键瓶颈;(3)提出的降解路径为同类药物处理提供理论依据。成果对医院废水处理工艺选择具有直接指导价值,并为DSA电极在AOPs中的应用拓展了新思路。
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