多机器人自主合成优化金属卤化物钙钛矿纳米晶体的智能实验室Rainbow实现高效材料发现

研究人员开发了多机器人自主实验室Rainbow，通过集成自动化合成、实时表征和机器学习决策，解决了金属卤化物钙钛矿(MHP)纳米晶体(NCs)合成参数空间复杂的问题。该系统实现了光致发光量子产率(PLQY)和发射线宽(FWHM)在目标发射能量(EP)下的帕累托最优，为按需制备高性能光子材料提供了通用方案。

　　

金属卤化物钙钛矿(MHP)纳米晶体(NCs)因其优异的光学性能在显示、太阳能电池等领域展现出巨大潜力，但其合成面临巨大挑战：复杂的配体结构与反应条件形成高维参数空间，传统"单变量"实验方法效率低下，且合成与表征环节脱节导致数据反馈延迟。针对这些问题，由Jinge Xu和Christopher H. J. Moran等组成的国际团队在《Nature Communications》发表了突破性研究，开发出名为Rainbow的多机器人自主实验室系统。

研究团队采用四大关键技术：(1)并行化微型批量反应器实现24条件/周期的同步测试；(2)机器人液体处理系统完成前驱体制备与多步合成；(3)集成光谱仪实现实时光学表征；(4)混合变量高斯过程回归(GPR)模型驱动的贝叶斯优化算法，通过噪声预期超体积改进(NEHVI)指标指导实验设计。系统以拉丁超立方采样初始化，结合发射概率分类器规避无效反应区域。

【Rainbow的硬件】系统由四个功能模块组成：移液机器人负责CsPbBr₃初始合成与卤化物交换反应，机械臂实现样品转运，表征机器人采集紫外-可见吸收与荧光光谱，板式进样器完成耗材更换。验证实验显示反应孔间变异系数(CV)仅0.16%(E_P)和1.07%(FWHM)，证实系统稳定性。

【Rainbow的AI代理】AI核心采用混合变量GPR模型，通过约束优化确保采样点接近目标E_P(±2%带宽)。数字孪生测试表明，添加发射分类器后有效合成率提升12.5%，帕累托前沿探索效率显著提高。样本分配优化确定3周期初始化+5周期贝叶斯优化的最佳方案。

【实验验证】针对1.9-2.9 eV的E_P目标，系统成功绘制CsPbBr_xI_3-x和CsPbBr_xCl_3-x NCs的帕累托前沿。研究发现：短链丁酸(C4)对富Cl体系具有最佳表面钝化效果，而长链油酸(C18)适合富I体系，符合硬软酸碱(HSAB)理论。Pb:Cs比为2.5:1时PLQY最高，证实适量Pb过量可抑制空位缺陷。

【知识可扩展性】30倍放大实验验证了最优配方的可放大性，最佳NCs的FWHM<0.11 eV且CV<4%。TEM/XRD证实所有样品均为立方钙钛矿相，晶格常数随卤化物半径规律变化。

该研究通过自主实验室实现了每日230条件的测试通量，较传统方法加速350倍。其重要意义在于：(1)揭示了Pb过量与HSAB匹配的普适性合成规律；(2)建立了首个MHP NCs的完整光学数据库(3648组数据)；(3)开发的模块化平台可扩展至其他溶液相纳米材料研究。这项工作为功能材料的按需设计与规模化生产提供了范式转变，相关技术已开源共享促进领域发展。