八面体高熵正极中应变与动力学的协同效应实现超长寿命钠离子电池

为解决高熵氧化物在钠离子电池正极中面临的晶格应变和离子动力学缓慢等挑战，研究人员开发了一种新型O3型层状高熵氧化物Na0.9Ni0.2Co0.2Fe0.2Mn0.2Zn0.05Cu0.05Ti0.1O2（NNCFMZCT）。通过密度泛函理论计算和原位X射线衍射证实，该材料在2.0-4.0 V电压范围内展现出>130 mAh g?1的可逆容量和300次循环后82.9%的容量保持率，为电网级储能提供了可规模化应用的解决方案。

　　

这项突破性研究揭示了高熵氧化物(High-Entropy Oxides, HEOs)在钠离子电池(Sodium-Ion Batteries, SIBs)正极材料中的革命性应用。科研团队精心设计了一种包含七种过渡金属的O3型层状氧化物Na_0.9Ni_0.2Co_0.2Fe_0.2Mn_0.2Zn_0.05Cu_0.05Ti_0.1O₂，通过构型无序有效缓解了充放电过程中的各向异性晶格收缩。

理论计算和实验表征双管齐下：密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)计算表明，这种独特的成分设计能显著改善Na⁺扩散动力学；X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS)和原位X射线衍射(in situ XRD)则证实了稳定的过渡金属氧八面体(TMO₆)结构和可逆的相变过程。

性能测试结果令人振奋：在10 mA g^?1电流密度下展现出>130 mAh g^?1的高可逆容量，即使在1000 mA g^?1的大电流下仍保持>110 mAh g^?1的优异倍率性能。更引人注目的是，与商用硬碳组成的安时级圆柱电池在200次循环后仍保持84%的容量，为电网规模储能提供了极具前景的解决方案。这项研究不仅建立了应变-动力学协同调控的普适性策略，更为设计可持续能源系统用的熵稳定正极材料指明了新方向。