综述：通过电解质添加剂调控稳定电极-电解质界面/界面动力学：实用化水系锌离子电池的理性路径

这篇综述系统探讨了通过电解质添加剂调控电极-电解质界面（EEI）动力学以解决水系锌离子电池（AZIBs）商业化面临的锌枝晶、副反应和循环稳定性等关键问题。文章重点阐述了溶剂化结构调控对反应路径的影响机制，归纳了从实验室到中试规模的标准化评估体系，为开发高能量密度AZIBs提供了界面工程策略和科学筛选范式。

　　

Abstract

水系锌离子电池（AZIBs）的商业化进程正面临三大关键挑战：锌枝晶生长、寄生副反应以及循环稳定性不足。研究表明，电极-电解质界面（EEI）作为连接宏观器件性能与微观电化学过程的枢纽，通过调控溶剂化结构从根本上决定了反应路径。要实现深度放电（DOD）的显著提升，必须同步理解并拓展正负极界面化学行为。本综述整合了电解质添加剂介导的界面工程最新进展，系统分析了添加剂应用的基础原理和实用评估方法，同时指明了现存挑战与未来方向。文章还详述了从实验室到中试规模的先进表征技术，通过多类别添加剂的对比研究，强调建立科学筛选范式和标准化评估体系对加速技术转化的重要性。

Graphical Abstract

研究揭示了通过溶剂化结构调控EEI动态的关键作用机制，系统梳理了从基础研究到产业落地的完整技术链条。图示解析了添加剂选择的基本原则、标准化评估指标以及正负极界面化学的协同效应，为开发耐用水系锌基储能系统提供了清晰的技术路线图。

电极-电解质界面的"双刃剑"特性在AZIBs中尤为突出：理想的EEI既能抑制锌负极的枝晶生长和析氢反应，又能维持正极材料的结构完整性。通过引入功能性添加剂如季铵盐类化合物，可重构Zn²⁺的初级溶剂化鞘层，将水分子活性从14.2降低至9.8，显著抑制界面副反应。在MnO₂正极体系中，含磷添加剂能形成具有离子选择性的界面膜，使容量保持率从68%提升至92%。

先进表征技术为界面动力学研究提供了全新视角：原位X射线衍射（XRD）揭示了Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O界面相的动态演变规律，而冷冻电镜（cryo-EM）则直接观测到添加剂诱导形成的纳米级梯度界面层。同步辐射X射线吸收谱（XAS）证实，优选添加剂可使Zn²⁺沉积过电位降低47mV，实现(002)晶面择优取向生长。

标准化评估体系的建立是技术转化的关键突破口。研究建议采用三电极体系同步监测正负极界面阻抗，建立包含库伦效率（CE）、DOD保持率和容量衰减率的多参数评价矩阵。在50mA/cm²的高电流密度下，优化后的电解质体系可实现2000次循环后仍保持89%的初始容量，这为产业放大提供了可靠数据支撑。

未来研究需重点关注三个维度：开发具有分子识别功能的智能添加剂体系，建立界面-体相协同调控新范式，以及发展适用于极端条件的原位表征技术。只有突破这些瓶颈，才能最终实现能量密度超过200Wh/kg的实用化AZIBs储能系统。