通过倾斜晶界工程调控直接生长二硫化钼双层结构的扭转角

这篇研究通过循环载气化学气相沉积(CVD)方法，实现了高质量扭转双层二硫化钼(TB-MoS2)的可控制备。创新性揭示了底部倾斜晶界(GBs)对顶层扭转角(θ≈22°和38°)的引导机制，并通过原位监测生长过程阐明了层间激子(XI)与莫尔超晶格的强耦合效应，为探索二维材料扭转电子学(twistronics)提供了新范式。

　　

引言

人工莫尔超晶格通过调控二维材料的层间转角或晶格失配，为研究电子-电子相互作用提供了新机遇。过渡金属硫族化合物(TMD)双层结构因具有可调的迷你平带和莫尔调制的激子特性备受关注。然而传统剥离法制备的样品存在角度分布不均和界面污染问题，而直接化学气相沉积(CVD)生长又面临热力学不稳定的挑战。本研究通过创新性设计循环载气CVD工艺，实现了高质量扭转双层MoS₂的可控制备。

扭转双层MoS₂的宽范围角度生长

采用周期性变化的氩气载流设计，在SiO₂/Si衬底上成功制备出扭转角20°-60°的TB-MoS₂。光学显微镜(OM)显示底部层呈现准六角星形结构，其倾斜晶界(GB)的夹角δ与层间扭转角θ精确对应。偏振分辨二次谐波(SHG)成像证实，38°样品中相邻晶域的SHG六重对称图案存在19.3°偏移，符合θ=2Δφ的几何关系。通过旋转分析器获得的SHG强度映射，直观展示了顶层沿底部GBs的择优生长特性。

倾斜晶界引导的生长机制

研究发现了四类特征结构：高对称单层星、不对称双层星、倾斜单层星和倾斜双层星。高分辨扫描透射电镜(STEM)显示GB区域存在压缩晶格畸变，促使顶层优先沿不稳定GB成核。实时监测显示顶层生长经历从成核中心扩展、沿GB延伸直至完全融合的动态过程。统计633个样品发现，不对称双层星占比45%，倾斜双层星占30.8%，证实气流扰动通过调控晶域尺寸和取向偏差，决定性地影响扭转结构形成。

转角依赖的激子特性

低温(10K)光致发光(PL)谱显示，层间激子(X^I)在特定转角(≈22°和38°)处强度显著增强。密度泛函理论(DFT)计算证实间接带隙随转角红移的规律。SHG光谱在1.5eV处出现增强峰，表明莫尔超晶格产生的周期性准量子势阱可调控X^I的局域化特性。这种非线性光学效应增强为开发新型量子光源提供了可能。

结论与展望

该工作首次阐明了倾斜晶界引导的扭转双层生长机制，建立了载气扰动-晶界形貌-扭转角度的构效关系。所发展的原位制备方法可推广至其他TMD材料体系，为研究莫尔调制的激子物理和开发新型光电器件提供了理想平台。未来通过精确调控GB工程，有望实现魔角二维材料的定向合成，推动转角电子学向实用化发展。