超临界CO2浸渍介孔二氧化硅负载二氨基己烷：一种新型CO2固体吸附剂的开发与应用

为解决传统胺溶液CO2捕集技术的高能耗与污染问题，意大利都灵理工大学团队创新性地采用超临界CO2(scCO2)绿色溶剂，将二氨基己烷(DH)负载于SBA-15介孔二氧化硅，成功制备出高效吸附剂。研究通过Langmuir模型和原位红外光谱证实，该材料在低压下CO2吸附量显著提升(0.89 mmol/g)，且兼具室温可逆吸附与高温稳定性，为碳捕集技术提供了环保新方案。

　　

随着工业革命以来大气CO₂浓度从280 ppm飙升至420 ppm，开发高效碳捕集技术已成为应对气候变化的迫切需求。当前主流的胺溶液湿法洗涤技术虽有效但存在能耗高（再生需100-140°C）、胺降解、设备腐蚀等问题。固体吸附剂如活性炭、沸石、金属有机框架(MOF)等各有局限，而介孔二氧化硅因其稳定性与可修饰性脱颖而出。意大利都灵理工大学团队独辟蹊径，首次采用超临界CO₂这一绿色溶剂，将二氨基己烷(DH)负载于SBA-15二氧化硅，开发出兼具高吸附效率与环保特性的新型材料，相关成果发表于《Journal of CO2 Utilization》。

研究团队运用超临界CO₂浸渍、热重分析(TGA)、低温氮吸附、原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)及Langmuir模型拟合等关键技术，系统评估了材料的理化特性与CO₂吸附性能。

材料表征

通过FTIR证实DH成功负载，观察到3300 cm^-1处-NH₂特征峰及硅醇键与胺的氢键作用。TGA显示DH负载量达11.2 wt%，氮吸附测试表明功能化后比表面积从570 m²/g降至330 m²/g，但孔径分布仍保持均一，证实DH均匀分布于孔道内壁。

CO₂吸附性能

25°C下吸附等温线显示，功能化材料SBA_DH在低压区（100 mbar）吸附量达0.4 mmol/g，是原始二氧化硅的4倍。Dual-Site Langmuir模型拟合揭示其存在两类吸附位点：弱作用位点（K=7.2×10^-4 mbar^-1）对应物理吸附，强作用位点（K'=0.332 mbar^-1）对应胺基化学吸附形成氨基甲酸盐。原位FTIR在1500-1600 cm^-1观测到可逆的氨基甲酸盐特征峰，证实室温下即可实现化学吸附-脱附循环。

稳定性与创新性

120°C等温热处理1小时仅失重0.5 wt%，证明材料兼容热再生工艺。相较文献报道的甲醇溶剂法负载30 wt% DH的SBA-15（1.24 mmol/g吸附量），本研究以scCO₂负载10 wt% DH即实现0.89 mmol/g吸附量，且避免有机溶剂污染，工艺更环保。

这项研究开创性地将超临界CO₂技术应用于二氧化硅胺功能化，开发的吸附剂在低压CO₂捕集（如烟气处理、沼气提纯）领域展现独特优势。其室温可逆吸附特性大幅降低再生能耗，而scCO₂工艺的绿色属性更符合可持续发展需求。Manna团队通过精准调控DH与硅醇键的相互作用，为下一代碳捕集材料设计提供了新范式。