双层Kagome金属ScV6Sn6中发现中间向列态：竞争电荷密度波涨落诱导的新奇对称性破缺

本研究揭示了双层Kagome金属ScV6Sn6在电荷密度波（CDW）相变温度TCDW（93K）与次级相变温度T*（86K）之间存在的独特中间向列态。通过综合输运、热力学、光学及Sagnac干涉测量，研究人员首次发现该材料在83-93K温区自发打破六重旋转对称性，形成与CDW涨落竞争相关的电子向列相。这一发现为理解Kagome体系中对称性破缺与电子关联的相互作用提供了新视角，相关成果发表于《Nature Communications》。

　　

在量子材料研究领域，自发对称性破缺是理解奇异物态的核心线索。Kagome金属因其独特的几何阻挫和电子关联效应，成为发现新物态的理想平台。其中，ScV₆Sn₆作为RT₆X₆家族成员，其V原子构成的双层Kagome晶格（

）具有多重Van Hove奇点（VHS）和狄拉克点，为关联电子态的形成创造了条件。虽然该材料在80-95K会发生√3×√3×3的CDW相变，但此前研究未能解释为何在86K会出现第二个电阻率陡降（

）。这一现象暗示可能存在未被发现的中间相，而揭示其本质对理解CDW与向列序的耦合机制至关重要。

研究团队采用多尺度表征技术揭示了这一谜团。通过高精度比热测量，首次在86K检测到次级相变峰（

），证实其为热力学相变。光学反射率测量排除了样品不均匀性的干扰，而零磁场输运实验发现ab面电阻各向异性在T_CDW时突增至16%，至T*时部分恢复至10%。偏振旋转测量进一步捕捉到ab面二重对称性破缺，其主轴与Kagome晶格a轴对齐（

）。

关键实验技术

1. 1.

   晶体生长：采用锡熔剂法合成高质量ScV₆Sn₆单晶，残余电阻比（RRR）达9

2. 2.

   综合物性测量：包括比热（PPMS系统）、四探针电阻及方向性输运

3. 3.

   光学表征：1.55μm波长反射率与偏振旋转测量

4. 4.

   磁光克尔效应（MOKE）：零面积Sagnac干涉仪检测时间反演对称性破缺

5. 5.

   第一性原理计算：VASP软件包分析CDW相变前后的自旋极化

研究结果

1. 1.

   双相变特征

   比热主峰（93K）和次峰（86K）分别对应CDW相变和中间相变，光学反射率同步变化证实其本征性。

2. 2.

   时间反演对称性保持

   Sagnac干涉仪测量（

   
   ）显示MOKE信号θ_K在±0.01μrad精度内无自发信号，排除隐藏磁性的可能。
3. 3.

   中间向列态特征

   ab面电阻各向异性R_yy/R_xx在T_CDW时突降至0.84，T*时恢复至0.90；偏振旋转测量显示二重对称性模式θ_T=θ_psin(2α-30°)，最大旋转达0.5mrad。

4. 4.

   CDW竞争机制

   理论计算表明，√3×√3×3 CDW（q_s）与竞争性q* CDW涨落的混合可能导致层间相位失配（

   
   ），在特定层产生局域各向异性。

结论与意义

该研究首次在ScV₆Sn₆中发现介于CDW相变与次级相变之间的中间向列态，其温度范围（86-93K）与空间特征均不同于此前STM报道的70K以下单元胞内向列序。这种由竞争CDW涨落诱导的对称性破缺，为理解Kagome材料中电子关联与晶格自由度的耦合提供了新范式。特别值得注意的是，该向列态与AV₃Sb₅家族中报道的nematicity存在本质差异：前者伴随CDW涨落减弱而消失，后者则需外场诱导。这一发现将推动对几何阻挫体系中多阶段对称性破缺的深入研究。