综述：机器学习在热催化CO2加氢中的应用：催化剂设计、工艺优化与机理研究

这篇综述系统阐述了机器学习（ML）在热催化CO2加氢领域的前沿进展，涵盖催化剂设计（如Cu基、高熵合金）、工艺优化（温度/压力调控）和反应机理（如甲酸盐路径）研究。通过整合DFT计算与ML算法（如GPR、XGBoost），揭示了吸附能（CO/H等）与选择性（CH3OH/CH4）的构效关系，为碳中和目标下的高效催化剂开发提供了数据驱动新范式。

　　

机器学习驱动的CO₂加氢催化剂革命

催化剂设计与机理探索

机器学习（ML）正颠覆传统试错法，通过高通量筛选和描述符工程加速催化剂开发。Cu-ZnO-Al₂O₃催化剂中，ML揭示Zn优先占据Cu阶梯边缘位点（211晶面），形成限域合金结构（0.11单层覆盖度），促进CO₂经甲酸盐路径（HCOO→H₂COOH）转化为甲醇。高熵合金（HEA）设计方面，GPR模型预测CuCoNiZnSn体系的*CO吸附能（RMSE<0.25 eV），筛选出35种高选择性催化剂。

反应过程优化

梯度提升树（GBRT）模型分析1425组实验数据，发现温度（330-370°C）和GHSV（6,500-14,000 mL/g·h）是甲醇时空收率（STY）的核心调控参数。Cu/ZnO/ZrO₂催化剂在50 bar下经ANN优化后，甲醇选择性提升至82%。对于CO₂甲烷化，XGBoost算法确定Ni-Co/Al₂O₃在673-723 K焙烧时形成稳定金属-铝酸盐相，使CH₄产率提高50%。

能效与成本优化

高斯过程贝叶斯优化（GPBO）设计的多级反应器系统，将甲醇生产成本降至412.5美元/吨。物理信息神经网络（PINN）耦合质量守恒方程，预测固定床反应器内CO₂转化率（L₂误差<0.3%），计算耗时仅为传统求解器的1/1000。

挑战与展望

当前数据异质性（如In₂O₃/ZrO₂催化剂仅92组DFT描述符）和模型可解释性仍是瓶颈。未来需开发混合建模框架，结合强化学习（RL）动态优化反应条件，并建立标准化数据库以提升ML预测的普适性。