界面三嗪化学调控锌沉积并抑制穿梭效应实现宽温域水系锌溴/碘电池的长效循环

本研究发现通过原位电聚合共价三嗪框架（EP-CTF）可同步解决锌负极枝晶生长、析氢反应（HER）和聚卤化物穿梭效应等关键问题。该EP-CTF层富含电负性三嗪基团（??C=N??），既能引导Zn2+沿（002）晶面定向沉积，又通过静电排斥抑制聚卤化物（I3?/Br3?）迁移。同步辐射原位分析证实其质子阻隔功能，使Zn||I2电池在1 A g?1下循环30000次，Zn||Br电池在4 A g?1下稳定5000次，且在-50~50°C宽温域表现优异。

　　

Highlight

这项研究通过创新性的界面三嗪化学，为下一代宽温域储能系统提供了同步优化电极的通用策略。

EP-CTF@Zn电极设计与结构分析

在锌负极上构建薄而均匀的共价三嗪框架（CTF）薄膜一直面临挑战。我们选用含噻吩的三嗪单体（2,4,6-三(2-噻吩基)-1,3,5-三嗪），通过电聚合技术原位生成EP-CTF保护层。核磁共振证实了单体的噻吩-三嗪特征结构，而X射线光电子能谱（XPS）显示聚合后C=N键占比提升至72.3%，表明成功构建了富含锌亲和位点的三维网络。

结论

通过电聚合技术在锌箔表面原位构建了含三嗪基团的共价有机框架。理论计算和实验证实，该支架中丰富的??C=N??位点可调控Zn²⁺扩散动力学，促进锌均匀沉积，并有效抑制锌-卤素电池中的聚卤化物穿梭效应。

CRediT作者贡献声明

彭雄：论文撰写与实验设计；马全伟：数据分析；张世林：课题构思与监督；焦丽芳：理论指导；李冠杰：表征协助。

致谢

本研究获国家重点研发计划（2024YFE0101100）、中国博士后科学基金-安徽联合项目（2024T013AH）及国家自然科学基金（52172173）资助。张世林感谢澳大利亚研究理事会（DE230100159）支持。

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