表面工程化钼氧化物耦合瓜环[6]用于增强电催化氮还原反应性能

电催化氮还原反应(NRR)面临N2溶解度低、活化能垒高及析氢反应(HER)竞争等挑战。研究人员通过将瓜环6固载于MoO2表面构建CB[6]@MoO2催化剂，在流动电解池中实现27.7 μg h?1 mg?1的NH3产率和25.3%的法拉第效率，较裸MoO2提升近4倍。该研究通过超分子表面工程策略为水相NRR催化提供了新思路。

　　

这项突破性研究展示了如何通过精妙的超分子设计破解电催化氮还原反应(NRR)的困境。科研团队巧妙地将具有独特空腔结构的瓜环[6](cucurbit[6]uril, CB[6])锚定在钼氧化物(MoO₂)表面，构建出高性能的CB[6]@MoO₂复合催化剂。在-0.35 V (vs. RHE)电位下，该催化剂在0.1 M Cs₂SO₄电解液中展现出惊人的27.7 μg h^?1 mg^?1氨产率和25.3%的法拉第效率(FE)，性能远超未修饰的MoO₂。

秘密藏在瓜环分子的神奇空腔里——这些纳米级的"分子容器"在铯离子(Cs⁺)的动态"盖子"协助下，能选择性地捕获并稳定N₂分子。就像精密的分子陷阱，CB[6]的疏水空腔不仅富集氮气，还巧妙排挤水分子，有效抑制了讨厌的析氢副反应(HER)。更妙的是，这种主-客体相互作用还在界面处诱导出局域极化电场，显著降低了N≡N三键活化的能垒。

这项研究开创性地将超分子化学与电催化相结合，通过"三位一体"的协同机制：疏水修饰、选择性氮气封装和局域电场增强，为绿色氨合成提供了全新解决方案。这种表面工程策略不仅大幅提升NRR效率，更为设计下一代能源催化材料提供了范式转变的思路。