人工智能预测碳矿化碳酸盐结晶度：多晶型调控与CCUS技术应用

本研究针对CCUS技术中碳酸钙多晶型（vaterite/aragonite/calcite）可控合成的关键难题，通过机器学习（MLP/SVM/RF/DT模型）建立反应参数（浓度、pH、温度等）与晶型组成的预测框架，最优模型R2达0.93，为工业定制化生产高附加值CaCO3提供数据驱动解决方案，推动碳矿化技术产业化。

　　

随着全球变暖加剧，碳捕集利用与封存（CCUS）技术成为实现碳中和的关键路径。其中，碳酸钙（CaCO₃）作为碳矿化的主要产物，其三种无水晶体形态——方解石（calcite）、文石（aragonite）和球霰石（vaterite）的理化性质差异显著，工业应用价值迥异。然而，传统方法难以精准控制多晶型比例，制约了高附加值碳酸钙的规模化生产。针对这一挑战，Soonchunhyang大学的Jin Kim团队在《Carbon Capture Science》发表研究，首次将机器学习应用于碳酸钙结晶度预测，为工业界提供了晶型定向合成的智能解决方案。

研究团队采用溶液沉淀法，系统考察了Ca²⁺/CO₃^2?浓度比、温度、pH、搅拌速度和时间五因素对晶型的影响。通过设计2⁵全因子实验获得96组数据，结合X射线衍射（XRD）Rietveld精修定量分析晶型组成。基于此构建多层感知器（MLP）、支持向量机（SVM）、随机森林（RF）和决策树（DT）四种机器学习模型，经贝叶斯优化和k折交叉验证，最终优选MLP模型（测试集R2=0.93，RMSE=0.009）进行预测分析。

3.1. MLP模型性能

通过敏感性分析发现，文石形成主要受温度和浓度调控，方解石对浓度和温度敏感，而球霰石则取决于浓度和pH。MLP模型预测与实验值的平均偏差小于1.51%，尤其在方解石主导条件下误差仅0.4%。

3.2. 工艺参数主效应

可视化分析揭示：文石在Ca²⁺:CO₃^2?=1:1、高温（348.15K）时占比超85%；方解石在低温（298.15K）、高pH（12）条件下纯度达99.6%；球霰石则在低pH（8）、中等温度（323.15K）时占比91%。

3.3. 工艺参数次效应

搅拌参数对文石影响显著，其含量可因搅拌速度和时间差异波动53.23%。相比之下，方解石和球霰石受搅拌影响较小，最大波动分别为7.51%和7.57%。

3.4. 模型验证

对未参与训练的验证样本，MLP预测文石/方解石/球霰石主导条件的误差分别为6.01%/2.10%/0.97%。FT-IR和SEM证实预测晶型与实验产物形貌特征一致，如文石呈现针状、方解石为立方体、球霰石呈球形。

该研究首次建立了碳酸钙多晶型形成的"工艺参数-晶型组成"定量关系模型，突破传统试错法局限。提出的MLP预测框架可指导工业界通过调节浓度（CO₃^2?↑促球霰石）、温度（↑促文石）和pH（↑促方解石）等参数定向合成目标晶型。这不仅提升CCUS技术经济性——全球碳酸钙市场规模预计2030年达476亿美元，更推动工业固碳从"被动封存"向"高值转化"转型。未来通过扩充文石数据量、引入实时监测技术，将进一步增强模型在极端工况下的预测鲁棒性。