光辅助过一硫酸盐活化中Sn-Fe双金属氧化物催化剂的适用性及降解盐酸金霉素的机制研究

本研究通过水热法合成四种Sn-Fe双金属氧化物催化剂（Fe-SnO(OH)2、FeSnO(OH)5、SnFe2O4和Sn-Fe3O4），系统评估其在光催化、过一硫酸盐（PMS）活化及光辅助PMS协同体系中对盐酸金霉素（CTC·HCl）的降解性能与机制。SnFe2O4展现优异可见光催化活性，而Sn-Fe3O4凭借高Fe2+/Fe3+活性位点实现99% CTC降解，揭示了晶体结构与多路径活性氧（ROS）生成的构效关系，为环境友好型高级氧化工艺（AOPs）催化剂设计提供理论支撑。

　　

Highlight

本研究首次通过NaOH调控水热合成策略，获得四种Sn-Fe双金属氧化物/氢氧化物（FeSnO(OH)₅、SnFe₂O₄、Fe-SnO(OH)₂和Sn-Fe₃O₄），系统比较其在光催化、PMS活化及光-PMS协同体系中对CTC·HCl的降解效能。SnFe₂O₄因窄带隙和高效载流子分离成为最优光催化剂，而Sn-Fe₃O₄凭借低界面电阻和高密度Fe²⁺/Fe³⁺位点在PMS活化中表现卓越，光-PMS联用下CTC降解率高达99%。自由基淬灭实验揭示SnFe₂O₄主要依赖超氧自由基（•O₂^?）和空穴（h⁺），而Sn-Fe₃O₄通过多路径生成SO₄^•?、•OH、•O₂^?及单线态氧（¹O₂），为Sn-Fe基催化剂在协同AOPs中的精准设计提供机制范式。

Conclusions

本研究证实Sn-Fe双金属氧化物的晶体相变（氢氧化物→尖晶石）显著影响其催化行为：Fe-SnO(OH)₂光电流稳定但催化活性有限；层状FeSnO(OH)₅因吸附特性在污染物富集场景具潜力；SnFe₂O₄作为窄带隙半导体适合可见光催化；Sn-Fe₃O₄则凭借快速Fe²⁺/Fe³⁺循环成为PMS活化最优选。光-PMS协同体系通过增强ROS多样性（SO₄^•?/•OH/•O₂^?/¹O₂）和抑制电子-空穴复合，实现抗生素高效降解，为开发低成本、环境兼容的AOPs催化剂指明方向。