Ni/光氧化还原C–N偶联反应中的分子杂化催化剂：“批量”与“流动”辐照技术的比较

《ChemCatChem》：Molecular Hybrid Catalysts in Ni/Photoredox C–N Coupling: Comparison of “in Batch” and “in Flow” Irradiation Techniques

Ni催化C(sp2)–N偶联反应中，杂合Ru(II)催化剂在流动辐照下效率显著高于传统双催化体系，适用于芳胺及脂肪胺的arylation反应，产率33%-91%，并成功用于合成抗疟药piperaquine和抗癌药ribociclib前体。

　　

图形摘要

本文探讨了“批量”或“连续流”辐照方式对Ni/光氧化C–N偶联反应中混合催化剂和传统双催化剂体系活性的影响。结果表明，混合Ru(II)体系在连续流条件下的催化效率优于传统双催化剂体系，可成功实现芳香族或脂肪族胺的芳基化反应，产率介于中等至优异之间。

摘要

本文研究了分子杂化催化剂[(ppy)₂Ir(BL)](PF₆)、[(dFCF₃)Ir(BL)](PF₆)和[(bpy)₂Ru(BL)](PF₆)₂（其中BL = N,N-二(吡啶-2-基)-1,10-菲酚胺）在可见光辐照下的Ni催化C(sp²)–N偶联反应性能。首先考察了“批量”或“连续流”辐照方式对混合催化剂和传统双催化剂体系活性的影响，发现混合Ru(II)体系在连续流条件下的催化效率更优。进一步分析了螯合基团对这些光催化剂光物理和电化学性质的影响，以阐明其催化活性机制。这些杂化光催化剂可成功实现芳香族或脂肪族胺的芳基化反应，产率范围为33%至91%，具体案例包括4,7-二氯喹啉与5-碘吡啶-2-胺与哌嗪的偶联反应，这些反应产物可用于合成哌拉喹和瑞波西利等药物的前体。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。