在拉伸变形的TiO2表面构建原子分散的Ni层,以增强CO2光催化还原为HCOOH的性能

《Advanced Functional Materials》:Construction of Atomically Dispersed Ni on Tensile-Strained TiO2 for Enhanced Photocatalytic Reduction of CO2 to HCOOH

【字体: 时间:2025年08月26日 来源:Advanced Functional Materials 19

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  光催化CO2还原中,通过调节溶剂比例(3:1)实现晶格应变调控,在Ni/TiO2催化剂中实现Ni的原子级分散,使HCOOH产率达140.0 μmol g?1 h?1,添加H2O2后产率提升至242.7 μmol g?1 h?1并达100%选择性。

  

摘要

太阳能驱动的光催化CO2还原为可持续燃料生产提供了一条有前景的途径;然而,其效率受到载流子快速复合和表面反应动力学缓慢的限制。在本研究中,通过原位拓扑转化双金属有机框架(MOFs)合成了拉伸应变的Ni/TiO2催化剂。通过调节乙二醇/水的溶剂比例(体积比为3:1,实现了3%的晶格膨胀),可以精确控制应变水平。先进的表征技术证实了原子级分散的五配位Ni物种已嵌入TiO2晶格中。这种诱导的应变不仅促进了光生载流子的有效分离和迁移,还增强了CO2的吸附能力,使得Ni/TiO2-EG45的HCOOH产率达到140.0 μmol g?1 h?1,这是低应变催化剂的约5倍。此外,引入H2O2促进了质子耦合的电子转移,从而进一步提高了HCOOH的产率(242.7 μmol g?1 h?1)和选择性(≈100%)。这种应变工程方法为设计高效的光催化系统提供了关于微环境调控的新见解。

图形摘要

通过原位拓扑转化双金属MOFs并调节溶剂比例以实现晶格膨胀,合成了拉伸应变的Ni/TiO2催化剂,这增强了光生载流子的动态行为和CO2的吸附能力。五配位Ni的原子级分散以及应变诱导的优化使得HCOOH的产率达到140.0 μmol g?1 h?1,并通过H2O2介导的质子耦合电子转移进一步提高到242.7 μmol g?1 h?1(选择性约为100%)。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

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