通过多组分聚合-组装策略合成的介孔碳的可编程Pd-N工程化，用于高效炔醇半氢化

《Advanced Functional Materials》：Programmable Pd-N Engineering of Mesoporous Carbon Synthesized by Multicomponent Polymerization-Assembly Strategy for Efficient Alkynol Semihydrogenation

多组分聚合-组装策略制备氮掺杂介孔碳材料，调控单体比例实现氮物种精准分布，增强Pd基催化剂在异丁醇半氢化中的活性与选择性，DFT计算证实等量吡啶氮/吡咯氮降低反应能垒。

　　

摘要

多组分聚合是一种合成具有复杂结构的各种聚合物的有效方法，并且在构建具有明确微观结构的功能性多孔碳材料方面具有巨大潜力。然而，这一过程面临诸多挑战，例如不同单体之间的性质差异会影响它们的共溶性、与孔形成剂的相互作用以及碳材料的介观结构保持。本文提出了一种多组分聚合-组装策略，用于合成介孔聚（苯胺-共-吡咯-共-二氨基吡啶）（PAPD）及其衍生的碳材料（PAPD-C）。通过调整单体进料比例，可以比传统合成方法更精确地调控氮物种的含量，从而便于调节钯（Pd）表面的电子分布。结果表明，这种介孔Pd/PAPD1-C催化剂在2-甲基-3-丁炔-2-醇的半氢化反应中实现了99%的转化率和97%的选择性。密度泛函理论计算表明，等量的吡啶氮和吡咯氮能为活性Pd位点提供有利的环境，从而降低反应能垒并加速反应进程。这项工作为通过精细调控杂原子配置来合成改性多孔碳材料以及优化金属/碳基催化剂的性能提供了新的见解。

图形摘要

本文提出了一种多组分聚合-组装策略，用于合成模块化聚合物及其衍生的氮掺杂介孔碳材料，这些材料的氮元素分布可以精确调控。研究表明，活性Pd簇的表面电子分布通过等量的吡啶氮和吡咯氮得到调节，可以有效降低反应能垒，从而提高氢化活性。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。