表面重构技术助力开发高压、长寿命的全固态电池

通过Li+/La3+离子交换构建La-Li-Co-O钙钛矿纳米层，抑制LiCoO?表面氧释放并稳定阴极电解液界面（CEI），使全固态电池在4.6V电压下实现208mAh/g高比容量和超1000次循环稳定性，容量保持率达94%。

　　

摘要

全固态电池（ASSBs）通过使用固态电解质，提供了更高的能量密度和更好的安全性。其中，基于卤化物的电解质因其高氧化稳定性和与层状氧化物正极的兼容性而成为最有前景的候选材料。然而，目前的电压限制（≤4.3 V）阻碍了能量密度的进一步提升，而较高的截止电压会导致层状氧化物的结构退化以及正极电解质界面（CEI）的性能下降。在这项研究中，提出了一种原子级表面重构策略，通过有限的Li⁺/La³⁺离子交换将LiCoO₂表面转化为钙钛矿相纳米层。这种工程化的界面抑制了晶格氧的释放，并稳定了CEI，从而防止了Li₃InCl₆电解质的整体崩塌和分解。实验结果表明，这种电池表现出优异的性能：在4.6 V电压下具有208 mAh g^?1的高比容量和97.4%的初始库仑效率，并且具有出色的长期循环稳定性（超过1000次循环）。此外，即使在高负载（5 mAh cm^?2）条件下，经过200次循环后，容量保留率仍达到94%。这些发现表明，表面重构是一种用于高压ASSBs界面工程化的有效策略，为下一代储能系统的开发提供了重要见解。

图形摘要

原子级的Li⁺/La³⁺离子交换将LiCoO₂表面转化为连贯的La–Li–Co–O钙钛矿纳米层，从而抑制了氧的释放并稳定了Li₃InCl₆界面。经过表面重构的LiCoO₂（SRLCO）正极使得全固态电池能够在4.6 V电压下实现208 mAh g^?1的容量，5 mAh cm^?2负载下的容量保留率为94%，并且可进行超过1000次循环，为开发高能量、安全的ASSBs指明了方向。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。