通过轨道能隙调制实现抗还原卤化物固态电解质

《Advanced Functional Materials》：Reduction Resistible Halide Solid Electrolytes Enabled by Orbital Gap Modulation

通过掺入Ho和Lu稀土元素调控Li-M-Cl离子导体金属中心电子结构，改善其与锂阳极的兼容性，实现固态电池1C倍率下500次循环后保留80.1%容量。

　　

摘要

锂金属氯化物（Li-M-Cl）离子导体具有较高的Li⁺导电性、优异的负极相容性以及良好的机械性能，已成为全固态电池（ASSBs）中极具前景的固态电解质（SE）候选材料。然而，由于其中存在高价态金属元素，这些元素极易发生还原反应，导致其与锂阳极的相容性较差，这仍然是一个主要挑战。本研究通过策略性地修改中心金属的电子结构，实现了对轨道能隙的控制调节，从而提升了其对还原反应的抵抗能力。通过在M位点引入镧系元素（Ho和Lu），可以有效增大金属中心多面体的轨道能隙，进而提高固态电解质的还原稳定性。作为概念验证，合成了一系列新型Li-M-Cl卤化物超离子导体，这些导体与锂阳极的相容性非常好。使用这些新开发的固态电解质作为单层电解质的全固态电池在1 C电流下经过500次循环后，仍能保持高达80.1%的容量。本研究为解决卤化物固态电解质中阳极不兼容性问题提供了有效策略，推动了高能量密度全固态电池的发展。

图形摘要

本研究通过策略性地修改中心金属的电子结构，实现了对轨道能隙的控制调节。通过在M位点引入镧系元素（Ho和Lu），合成了一系列新型锂金属氯化物（Li-M-Cl）卤化物超离子导体，这些导体与锂阳极的相容性非常优异。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。