利用铝掺杂的ZnO半导体催化剂，从合成气直接合成高级醇

《ChemistrySelect》：Direct Synthesis of Higher Alcohols from Syngas Over Al-Doped ZnO Semiconductor Catalysts

直接将合成气转化为C2+OH时，Al掺杂ZnO催化剂通过降低工作函数（7mol%时达82.6% C2+OH/ROH）、促进Zn+空位和氧空位形成，实现高效C2+OH选择性合成。低功函数增强电子转移促进CHxO*解离为CHx*，氧空位强化CO解吸吸附，Zn+空位作为活性中心驱动C-C键耦合及碳链增长。

　　

图形摘要

掺铝的ZnO催化剂具有较低的工作函数，这有助于促进CH_xO*的分解生成CH_x；同时还能促进Zn^x+和氧空位的生成，进而促进C₂₊OH的生成。

摘要

将合成气直接转化为C₂₊OH作为一种潜在的能量转换途径，受到了广泛关注。然而，这一过程通常需要使用贵金属或多组分催化剂的协同作用，因此相对复杂。在本文中，我们使用了简单且经济的掺铝ZnO催化剂来合成C₂₊OH。实验结果表明，工作函数、Zn^x+浓度以及氧空位的相对含量与C₂₊OH/ROH的生成量呈线性关系。当掺铝量为7%时，该催化剂产生的C₂₊OH/ROH最高（达到82.6 wt%），同时具有最低的工作函数值、最高的Zn^x+浓度和相对氧空位含量。我们发现，C₂₊OH的成功合成不仅依赖于掺铝ZnO的低工作函数，还与氧空位和Zn^x+位点的存在密切相关。具体来说，铝掺杂导致的低工作函数有助于反应中的电子转移，从而促进CH_xO*的分解生成CH_x；而氧空位的存在则增强了CO的吸附能力，促进了CH_x*物种的生成。Zn^x+位点作为碳链生长的活性中心，通过将CO或CH_xO*插入到CH_x*中，促进了碳链的延长。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。