双磺酸基三元低共熔溶剂设计及其在燃料氧化脱硫协同萃取中的应用研究

【编辑推荐】本研究创新性地设计出双磺酸基三元低共熔溶剂（TD-2，TBAC/2PTSA/2MSA），通过协同萃取与氧化脱硫（EODS）实现燃料中噻吩类硫化物的高效去除（≥99.97%，60℃/15分钟）。系统揭示了对甲苯磺酸（PTSA）和甲磺酸（MSA）通过过氧磺酸循环催化氧化、四丁基氯化铵（TBAC）作为相转移催化剂的作用机制，兼具低粘度、高再生性（7次循环）和环境友好特性，为绿色燃料脱硫提供新策略。

　　

亮点

本研究开发的双磺酸基三元低共熔溶剂TD-2（TBAC/2PTSA/2MSA）在60℃下仅需15分钟即可实现≥99.97%的脱硫效率，其性能远超传统二元酸性低共熔溶剂（DES）。

结论

通过设计八种二元酸性DES（含两种氢键受体HBAs和四种氢键供体HBDs），首次明确DES酸度与脱硫效率呈正相关，而粘度与动力学呈负相关。基于此，创新性构建的三元DES-TD-2中：

1. 1.

   双酸协同催化：PTSA和MSA通过H₂O₂驱动的过氧磺酸循环（peroxysulfonic acid-based cycle）氧化噻吩，其中PTSA催化活性优于MSA；

2. 2.

   智能粘度调控：MSA显著降低体系粘度，TBAC作为相转移催化剂（PTC）促进传质；

3. 3.

   绿色可持续：TD-2可循环使用7次，且环境健康安全（EHS）评估优异。

材料与方法

实验选用四乙基/丁基氯化铵（TEAC/TBAC）为HBAs，草酸（OA）、乙酸（AA）、PTSA和MSA为HBDs。通过核磁共振（NMR）和密度泛函理论（DFT）计算揭示反应机制，证实PTSA优先参与催化循环。

设计思路

突破传统单酸DES局限，通过"双磺酸+长链HBA"策略：

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  酸度强化：磺酸基（?SO₃H）提供强酸性（pK_a～?2.0）

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  传质优化：TBAC长烷基链增强萃取能力，MSA打破氢键网络降低粘度

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  过程强化：氧化-萃取耦合（EODS）避免挥发性溶剂使用

（注：翻译严格保留专业术语如EODS、PTC等英文缩写，并采用"过氧磺酸循环"等生动表述，省略文献引用标识）