硫-钯协同作用解析：糠醛一步催化转化为乙酰丙酸异丙酯过程中的催化剂失活机制

（编辑推荐）本研究通过多技术表征揭示了Pd/SO42--ZrO2-碳复合材料在糠醛（FF）级联转化中的动态失活机制，阐明硫-钯可逆相互作用与热历史的关联性，为多功能催化剂设计提供"功能协同性"新视角。

　　

亮点

硫-钯的"相爱相杀"：本研究像侦探般追踪了Pd/SO₄^2-这对"工作搭档"在反应中的微妙博弈。通过"时间温度档案"分析发现，硫对钯的毒化竟是个可逆过程——高温氢处理能让被硫"绑架"的钯重获自由，但代价是牺牲催化剂表面的SO₄^2-酸性位点，就像解开一团乱毛线必然要剪断几根线头。

催化性能

在微波加热的"分子厨房"里，这些双功能催化剂上演了令人挠头的表现：虽然Pd纳米颗粒（NPs）擅长把糠醛（FF）变成糠醇（FA），但后续的醇解反应却总像卡壳的齿轮。我们通过"合成路线图"对比发现，当催化剂经历先硫化后还原的"魔鬼训练"时，会形成PdS这种"顽固分子"，导致活性大幅跳水。

结论

这场"硫-钯探戈"教会我们：设计多功能催化剂不是简单拼积木。就像同时转盘子和耍杂技的表演者，氢化和醇解功能需要精确的节奏配合。MOF模板合成的ZrO₂-碳复合材料虽然提供了绝佳的舞台，但热历史就像隐形导演，通过调控PdO→PdS→PdSO₄的"变装秀"左右着催化大戏的结局。

CRediT作者贡献声明

阿尔贝托·里切布诺：论文润色与验证；玛丽娜·隆达-莱亚尔：实验设计与数据侦探；安东尼奥·皮内达：概念指导；埃琳娜·格罗波：资源调配与学术指挥。

利益冲突声明

全体作者声明：本研究中不存在可能影响结果的"金钱魔法"或"人情羁绊"。

致谢

感谢西班牙MINECO项目的资金支持（PID2019-109953GB-100），以及ALBA同步辐射中心为XRD测试提供的"分子照相机"（提案号2024028100）。