TMN4-O-C58BN异质结构双功能氧电催化剂的计算研究：突破可再生能源技术的关键材料

这篇研究通过密度泛函理论（DFT）计算，系统探索了2D-0D异质结构TMN4-O-C58BN作为双功能氧电催化剂（OER/ORR）的潜力。研究发现，CoN4-O-C58BN和IrN4-O-C58BN在四电子ORR路径中表现出极低的过电位（0.34/0.32?V和0.30/0.39?V），而ZnN4-O-C58BN则对H2O2生产具有高选择性。该工作为设计高效稳定的异质结构电催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过理论计算揭示了TMN₄-O-C₅₈BN异质结构的独特催化性能，为可再生能源器件提供了新型材料设计范式。

Computational methods

采用维也纳从头算模拟软件包（VASP）进行结构优化和电子性质计算，使用投影缀加波（PAW）赝势和广义梯度近似（GGA）下的PBE泛函处理电子交换关联效应。

Structure and stability of TMN₄-O-C₅₈BN

优化后的结构显示，大多数催化剂通过TMN₄与O-C₅₈BN间的范德华力连接。结合能（E_b）和形成能（E_f）均为负值，且解离电压（U_diss）为正值，证实所有结构具有优异的热力学和电化学稳定性。

Conclusions

18种TMN₄-O-C₅₈BN异质结构中，Co/Ir体系展现最佳双功能催化性能，其四电子ORR路径完全规避了H₂O₂副产物。巴德电荷和d带中心的适度调控是决定催化活性的关键因素，这为2D-0D异质结构在电化学领域的应用开辟了新方向。