CeO2氧空位邻近高分散钌原子簇催化剂在氨分解制氢中的高效活性研究

（编辑推荐）本研究通过三羰基十二钌（Ru3(CO)12）前驱体制备了高分散Ru/CeO2催化剂，在400°C下实现3014 mmolH2 gRu-1 min-1的产氢速率。其优异性能源于Ru-CeO2界面扩大、强金属-载体相互作用（SMSI）及氧空位（Ov）邻近效应，为氨（NH3）作为氢载体提供了高效催化解决方案。

　　

亮点

本研究揭示了Ru₃(CO)₁₂前驱体与CeO₂的独特相互作用机制：通过化学吸附锚定于CeO₂表面羟基，并诱导氧空位（O_v）形成，最终构建出高分散且耐高温还原的钌原子簇活性中心。

催化剂制备

采用湿法浸渍法，以三羰基十二钌（Ru₃(CO)₁₂）、硝酸钌（Ru(NO)(NO₃)₃）和氯化钌（RuCl₃·xH₂O）为前驱体，在CeO₂载体上制备催化剂。关键步骤包括：将Ru₃(CO)₁₂溶于四氢呋喃（THF），与预煅烧CeO₂混合后真空干燥，形成具有强相互作用的催化剂前体。

氨分解催化性能

在500°C预还原后，Ru(CO)/CeO₂展现出碾压性优势：400°C时产氢速率高达3014 mmol_H2 g_Ru^-1 min^-1（空速30,000 mL g_cat^-1 h^-1），远超传统Ru/CeO₂催化剂。这种"纳米界面工程"策略有效规避了传统B₅活性位点的限制，证明氧空位邻近的钌原子簇可作为新型高效活性中心。

结论

质谱（MS）、X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱（Raman）证实：Ru₃(CO)₁₂诱导的强金属-载体相互作用（SMSI）不仅能稳定钌物种，还通过扩大Ru-CeO₂界面和氧空位协同效应，显著提升NH₃活化效率。该研究为设计低成本、高稳定性的氨分解催化剂提供了新范式。