MOF-离子液体结构聚合物电解质：具有多通道离子传输路径，适用于宽温度范围的固态锂离子电池

复合聚合物电解质（CPEs）通过封装氨基酸功能化MOF纳米颗粒和离子液体（ILs）实现机械强度与离子电导率的协同优化，构建多通道传导路径，使锂金属电池在-10至120℃宽温范围内保持高Li?电导率和结构稳定性，循环寿命达1000次（3C）和400次（-10℃/120℃）。

　　

摘要

添加了离子液体（ILs）的复合聚合物电解质（CPEs）是下一代固态锂金属电池的有希望的候选材料，它们在界面兼容性和加工性能方面具有优势。然而，由于机械强度与离子导电性之间存在根本性的权衡，这些电解质在宽温度范围内的应用受到了限制。为了克服这一限制，本研究设计了一种基于聚氧化乙烯（PEO）的CPE结构，以分离这两种性能。该结构利用氨基功能化的金属有机框架（MOF）纳米粒子将离子液体封装并固定在填充有PEO的电纺膜中，从而在宽温度范围内建立稳定的多通道离子传输路径。实验和计算研究共同表明，功能化的MOF能够促进锂离子（Li?）在界面处的快速传输，而受MOF限制的离子液体则增强了整体离子传输能力。这种多通道机制确保了在-10至120°C范围内的高Li?导电性和结构稳定性。此外，优化后的CPE有助于形成富集LiF的固体电解质界面以及以无机物质为主的正极电解质界面，显著提高了界面稳定性。因此，LiFePO₄||Li电池表现出优异的循环性能，在3 C电流下经过1000次循环后仍能保持96.8%的容量，并且在-10°C和120°C下均能稳定运行超过400次循环。这些结果为分离CPE中机械性能与电化学性能之间的内在矛盾提供了一种新策略。

图形摘要

为了提高锂金属电池的宽温度性能，研究人员开发了一种新型的基于PEO的电解质。该电解质包含氨基功能化的MOF纳米粒子，这些纳米粒子被离子液体（ILs）封装并分散在填充有PEO的电纺膜中。MOF纳米粒子促进了锂离子（Li⁺在界面处的快速传输，而封装的离子液体则改善了整体相的离子传输。这两种成分共同构成了一个多通道导电路径，确保了在宽温度范围（-10至120°C）内的高Li⁺导电性和良好的结构稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。