在高能量锂离子电池中，采用分支醚驱动的电解质工程技术来增强微硅阳极上无机-聚合物界面的韧性

《Advanced Functional Materials》：Branched Ether-Driven Electrolyte Engineering for Resilient Inorganic-Polymeric Interface on Micro-Silicon Anodes in High-Energy Li-Ion Batteries

微硅负极电解液界面（SEI）优化策略研究。采用高空间位阻和不对称结构的支链醚溶剂DPMPE，通过原位电化学聚合生成LiF富集无机相与聚醚成分协同构建双聚合物SEI，并引入硼基添加剂形成复合稳定层。实验表明该电解液体系使微硅负极首次库仑效率达93.03%，200次循环后容量保持率80.9%，同时抑制正极CEI形成和醚溶剂分解。成功应用于70mAh非预锂化扣式电池和3g Ah-1贫电解液2Ah软包电池体系。

　　

摘要

微硅（μm-Si）因其高比容量和成本效益而被认为是下一代锂离子电池的理想阳极材料。然而，传统电解质中形成的SEI（Solid Electrolyte Interphase）由于含有有机/低聚物化合物以及有限的无机成分，缺乏足够的弹性和机械强度，这加剧了其腐蚀/老化现象，并导致电极塌陷。较低的初始放电容量（ICE）和预锂化需求也阻碍了Si阳极的实际应用发展。本文提出了一种新型的支链醚溶剂——二丙二醇甲基丙基醚（DPMPE），该溶剂具有较高的空间位阻和不对称结构，能够通过原位电化学聚合在SEI中同时生成富含LiF的无机物质和聚醚成分。基于硼的添加剂可与聚醚协同作用，形成更耐用的双聚合物SEI。MALDI-TOF-MS技术用于检测SEI中的聚合产物，阐明了其聚合机制。优化后的电解质使μm-Si阳极在4 mAh cm^?2的电流密度下能够稳定循环，初始放电容量达到93.03%。电解质诱导形成的CEI（Corona Electrode Interface）层有效抑制了阴极上醚溶剂的分解。因此，NCM811//μm-Si纽扣电池在200次循环后仍保持80.9%的容量；未经预锂化的70 mAh pouch电池也表现出稳定的循环性能。在贫电解质条件下（3 g Ah^?1），2-Ah NMC811//SiO/Gr pouch电池在200次循环后仍保持81.86%的容量。

图形摘要

DPMPE的空间位阻和不对称结构有利于在μm-Si表面通过原位电化学界面聚合形成基于LiF的无机/聚醚SEI。LiBOB添加剂不仅生成与聚醚协同作用的含硼聚合物，还能稳定NCM811表面的CEI，从而抑制醚溶剂的分解。这项工作为高能量锂离子电池的发展做出了贡献。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。