超薄TA-MXene改性层通过亚纳米级层间通道有效抑制了多硫化物的迁移，并加速了锂离子（Li+）的脱溶过程

《Advanced Functional Materials》：Ultrathin TA-MXene Modification Layer with Sub-Nanometer Interlayer Channels Suppresses Polysulfide Shuttling and Accelerates Li+ Desolvation

锂硫电池通过超薄TA-MXene层抑制多硫化物迁移和锂枝晶，实现高容量（603.1 mAh g?1）和长循环稳定性（300次后仍保持90.3%容量）。

　　

摘要

锂硫（Li–S）电池因其卓越的理论能量密度（2600 Wh kg^?1）而成为下一代储能系统的有力候选者。然而，其实际应用受到多硫化物穿梭效应、硫的氧化还原反应缓慢以及锂枝晶生长的限制。为了解决这些问题，研究人员设计了一种超薄（约530纳米）的单宁酸-Ti₃C₂T_x（TA-MXene）涂层。密度泛函理论计算表明，TA和MXene都对锂多硫化物具有优异的锚定能力。实验结果显示，TA-MXene的亚纳米级层间通道能够同时抑制多硫化物的迁移并加速锂离子的脱溶剂化过程。这种富含阴离子的溶剂化结构有助于形成富无机物的固体电解质界面，从而减缓锂枝晶的生长。因此，采用TA-MXene改性的隔膜的Li–S电池在4.0 C电流下可达到603.1 mAh g^?1的高比容量，并在0.2 C电流下经过100次循环后仍保持90.3%的容量。值得注意的是，在高硫负载（3.5 mg cm^?2）和低浓度电解质（10 μL mg_S^?1）条件下，该电池在0.2 C电流下可进行300次循环而表现出优异的循环稳定性，并在0.1 C电流下实现1158.0 mAh g^?1/4.0 mAh cm^?2的优异的质量/面积比容量。这项工作为隔膜改性提供了一种新的设计原理，展示了如何通过超薄、轻量化的结构集成多种功能来克服锂硫电池的固有局限性。

图形摘要

一种超薄且超轻的单宁酸-Ti₃C₂T_x改性层采用亚纳米级层间通道，同时促进锂离子的脱溶剂化和物理阻挡多硫化物的迁移。通过将化学吸附多硫化物的作用与增强的TFSI^?在溶剂化壳层中的配位作用相结合，不仅抑制了穿梭效应，还促进了富含LiF/Li-N物种的固体电解质界面的形成，从而有效提升了锂硫电池的性能。

利益冲突

所有作者声明不存在利益冲突。