亚纳米级铱簇原子级嵌入非化学计量的钨氧化物上，以增强酸性氧释放反应

《Advanced Functional Materials》：Subnanometric Iridium Clusters Atomically Enrooted on Non-Stoichiometric Tungsten Oxides for Boosting Acidic Oxygen Evolution Reaction

亚纳米Ir簇通过非化学计量工程实现锚定稳定，Ir/WO2.72催化剂在酸性OER中过电位259mV，活性1202.5A/g-Ir，稳定性150h，结构调控电子相互作用提升催化性能。

　　

摘要

亚纳米级簇体的固有热力学不稳定性阻碍了它们在电催化中的实际应用。为了解决这一问题，需要精确调控金属与载体的相互作用，以便将亚纳米级簇体牢固地固定在合适的载体上，同时不损害活性位点的暴露。本文提出了一种利用非化学计量工程的方法，开发了一系列以钨氧化物为载体的金属铱催化剂，包括W₁₈O₄₉ (WO_2.72)、W₂₀O₅₈ (WO_2.9) 和 WO₃。其中，最佳的 Ir/WO_2.72 催化剂在 10 mA cm^?2Ir^?1，并且在 150 小时内具有出色的稳定性。实验表征和理论计算表明，独特的根植结构以及缺氧的 WO_2.72 载体显著增强了负载的铱簇体的锚定稳定性和分散性，有效地将其限制在亚纳米尺度（0.8 nm）。更重要的是，根植的铱原子和 WO_2.72 载体协同调节了铱簇体的电子结构，降低了其电子密度并优化了含氧中间体的吸附，从而提升了 OER 性能。这项工作推动了稳定负载的亚纳米级簇体催化剂的发展，并为理解亚纳米尺度上的金属-载体相互作用机制提供了重要的理论见解。

图形摘要

本研究通过非化学计量工程制备了一系列以钨氧化物为载体的金属铱催化剂（Ir/WO_x，其中 x = 2.72, 2.9, 3）。根植的铱原子和高度缺氧的 WO_2.72 协同增强了亚纳米级铱簇体（0.8 nm）的稳定性和分散性，同时在铱和 WO_2.72 之间建立了强烈的电子相互作用，最终在酸性介质中实现了优异的 OER 活性和稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。