纳米Al?O?颗粒对通过增材制造技术制备的Cu-Al-Mn合金形状记忆效应的影响

《Journal of Alloys and Compounds》：Effect of nano-Al?O? p on shape memory effect of Cu-Al-Mn alloy manufactured by additive manufacturing

高效非贵金属光催化剂设计策略与多界面协同效应研究。

　　这项研究提出了一种创新的光催化剂系统，旨在解决当前非贵金属光催化剂在效率和耐久性方面的关键问题。光催化水分解作为一种将太阳能转化为氢气的清洁方法，近年来受到广泛关注，因为它能够直接利用太阳能，避免了传统能源转换过程中的诸多中间步骤，从而为实现碳中和和可持续能源发展提供了新的思路。然而，现有的光催化剂仍然面临一些固有的挑战，例如对可见光的吸收能力不足、光生电子-空穴对的快速复合以及界面反应动力学缓慢等问题，这些问题严重制约了其实际应用的可行性。

为了克服这些限制，研究人员提出了一种基于S型异质结与金属-半导体肖特基界面相结合的三元复合光催化剂系统，命名为CdLa?S?/Mn?.5Cd?.5S-Co?P（简称CdLa?S?/MCS-Co?P）。这种设计的核心在于通过协同作用，实现多通道的电荷分离和迁移，从而显著提高催化剂的性能。S型异质结是一种新型的异质结结构，它能够通过界面能带弯曲和内部电场的建立，有效促进光生电子和空穴的空间分离，同时保留各组分的强氧化还原能力。而金属-半导体肖特基界面则通过降低氢气生成反应的能量障碍，加快表面反应的进行，从而进一步提升催化剂的活性。

CdLa?S?作为一种典型的AB?X?型硫属化合物，具有非中心对称的黄铜矿型晶体结构和稳定的d1?电子构型，这使得它在电荷迁移和分离方面表现出优异的性能。此外，CdLa?S?的适中带隙（2.1-2.4 eV）使其能够在可见光区域实现较强的光吸收，这为光催化反应提供了充足的能量来源。然而，单一相的CdLa?S?仍然存在光生载流子复合速率快和表面活性位点有限等问题，限制了其整体的催化效率。

为了解决上述问题，研究人员通过一步水热法和光沉积技术成功制备了CdLa?S?/MCS-Co?P复合催化剂。Mn?.5Cd?.5S（MCS）作为一种二元硫化物，其结构和性质能够与CdLa?S?形成有效的S型异质结。而Co?P则作为一种高效的助催化剂，不仅能够作为电子受体，还能够作为质子还原的活性位点。Co?P在界面处形成的肖特基势垒，能够显著降低氢气生成反应的能量障碍，从而加速表面反应动力学。这种多界面协同作用的设计，使得复合催化剂在氢气生成方面表现出优异的性能，其氢气生成速率达到11.04 mmol·g?1·h?1，远超原始的MCS和CdLa?S?材料。

研究团队通过系统的实验分析和密度泛函理论（DFT）计算，深入探讨了多界面协同作用的机制。X射线衍射（XRD）分析表明，CdLa?S?和MCS的结构清晰，表明其成功合成并形成了稳定的异质结结构。同时，扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）的图像显示，Co?P在CdLa?S?/MCS界面处均匀分布，形成了紧密的接触，从而降低了界面电阻，提高了整体的催化效率。这些结构和形貌的优化，为电荷的高效传输和反应的顺利进行提供了良好的物理基础。

除了结构分析，研究团队还对催化剂的光电性能进行了系统评估。紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）显示，CdLa?S?/MCS-Co?P具有较宽的可见光吸收范围，这表明其能够有效利用太阳光谱中的可见光部分，提高光能的利用率。光电流测试和电化学阻抗谱（EIS）进一步证实了该催化剂在光生载流子分离和迁移方面的优势。通过这些测试，研究人员发现，CdLa?S?/MCS-Co?P复合材料在光催化反应中表现出显著的电流响应和较低的电荷转移电阻，这为其高效的氢气生成性能提供了有力的证据。

此外，研究团队还对催化剂的稳定性进行了评估。循环测试表明，CdLa?S?/MCS-Co?P在多次反应循环后仍能保持较高的催化活性，显示出良好的耐久性。这一结果对于实际应用具有重要意义，因为光催化剂在实际环境中往往需要经历长时间的运行和反复的反应循环，其稳定性直接影响到其应用的可行性和经济性。

这项研究的创新点在于，通过合理设计多界面结构，不仅提高了光催化剂的光吸收能力和电荷分离效率，还通过引入Co?P助催化剂，优化了界面反应动力学，从而显著提升了整体的催化性能。这种多界面协同作用的设计策略，为未来光催化剂的开发提供了新的思路，同时也为实现高效、可持续的光催化水分解技术奠定了基础。

光催化水分解技术的推广和应用，对于解决全球能源危机和环境污染问题具有重要意义。通过这种新型催化剂的设计，研究人员不仅实现了对光催化剂性能的提升，还为大规模生产提供了可能。此外，这种基于非贵金属的催化剂系统，避免了对稀有金属资源的依赖，降低了成本，提高了技术的可持续性和经济性。

未来的研究方向可能包括进一步优化催化剂的组成和结构，以提高其在不同环境条件下的稳定性；探索更多类型的助催化剂和异质结结构，以拓展光催化剂的应用范围；以及开发高效的光催化反应装置，以实现工业级的氢气生产。同时，研究团队还可能关注催化剂在其他光催化反应中的应用，如二氧化碳还原、有机物降解等，以充分发挥其多功能催化潜力。

总的来说，这项研究通过创新性的设计策略，成功开发了一种高效且稳定的非贵金属光催化剂系统，为实现可持续的氢能生产提供了新的解决方案。这种多界面协同作用的设计方法，不仅提升了催化剂的性能，还为光催化剂的理性设计和工程化应用提供了重要的理论支持和实践指导。