通过射频磁控溅射技术调节Ta2O5薄膜的结构和光学性质，以制备高折射率透明材料

《Journal of Alloys and Compounds》：Tailoring structural and optical properties of Ta 2O 5 thin films via radio frequency magnetron sputtering for high-refractive index transparent materials

本研究通过射频磁控溅射制备Ta?O?薄膜，系统考察氧流量、功率密度及退火温度对光学性能的影响。最优非晶态条件（功率3.29 W/cm2，氧流量8 sccm）下，薄膜折射率n=2.14，消光系数k<10??，透射率80%（1-4 eV）。结晶相（650-850°C）提升n至2.24，但带隙降至2.5 eV，透射率受限。研究表明非晶态更适合宽谱高透光应用，结晶相需平衡折射率与透射窗口。

　　Ta?O?薄膜因其优异的光学和电学特性，在现代科技中被广泛研究和应用。其高折射率、低消光系数以及宽广的光学透明窗口，使其成为光电子器件、光学滤波器、抗反射涂层以及微电子电容器等领域的理想材料。此外，Ta?O?在可见光和近红外波段的高透明性，也使其在非线性光学、结构色生成和光子器件设计中展现出巨大潜力。然而，这些性能在很大程度上受到薄膜的生长条件、结构状态以及后续处理的影响，因此深入研究这些因素对于优化材料性能至关重要。

本研究采用射频磁控溅射技术在硅基底上制备Ta?O?薄膜，并重点探讨快速热退火（RTA）对薄膜结构和光学性能的影响。目标是确定在何种生长条件下，可以实现接近体材料折射率（n_bulk=2.02-2.16）的高折射率薄膜，同时保持极低的消光系数（k<10??）和宽广的光学透明窗口。研究发现，在溅射功率密度为3.29 W/cm2、氧气流量为8 sccm的条件下，可以获得接近化学计量比（Ta/O=0.38）的Ta?O?薄膜，其密度约为7.50 g/cm3，接近体材料的密度值。这些条件通过RBS测量验证，确保了薄膜的化学组成符合预期。

在退火处理方面，研究显示当退火温度达到650 °C时，Ta?O?薄膜开始发生结晶化，形成以正交晶系（β-Ta?O?）为主、六方晶系（δ-Ta?O?）为辅的晶体结构。这一结论通过X射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）进一步确认。随着退火温度的升高，特别是在750 °C时，薄膜密度增加至7.85 g/cm3，表明结晶化促进了薄膜的致密化。然而，当退火温度进一步升至850 °C时，薄膜出现了结构退化，这可能是由于高温导致的晶格畸变或缺陷增加。

光学性能方面，椭偏仪测量结果显示，在结晶化过程中，Ta?O?薄膜的折射率从2.14增加到2.24，随后在850 °C时略有下降。这一变化趋势表明，结晶化对折射率的提升具有一定的促进作用，但超过一定温度后可能对光学性能产生负面影响。同时，消光系数（k）在退火过程中从4 eV向3 eV发生红移，而光学带隙（E_g）则从4.14 eV降低至2.5 eV。这表明，随着晶体结构的形成，材料的光学带隙发生了显著变化，可能是由于晶格结构的改变导致电子态分布的变化。

透射率（T）的测量结果显示，在可见光至近红外波段（1-4 eV），非晶态Ta?O?薄膜的平均透射率可达80%，而结晶态薄膜的透射率则受到中间能级缺陷的影响，其透射率在该波段内显著下降。这些中间能级缺陷可能是由结晶过程中产生的晶界散射或结构缺陷引起的，它们在光学带隙内形成额外的能级，阻碍了光子的传播。因此，非晶态薄膜在保持高透射率方面具有优势，但其折射率略低于结晶态薄膜。相反，结晶态薄膜虽然在可见光波段具有更高的折射率，但其光学透明窗口受到限制，特别是在近红外区域。

此外，研究还探讨了不同退火气氛对薄膜性能的影响。在中性气氛下进行退火处理，有助于减少表面粗糙度和结构缺陷，从而提升薄膜的光学性能。然而，当退火温度升高至900 °C时，薄膜的光学带隙可能会发生变化，这可能是由于硅基底与薄膜之间的界面扩散，导致SiO?或钽硅酸盐的形成。这种界面效应可能会影响薄膜的光学透明性和折射率，因此在退火过程中需要谨慎控制温度和气氛条件。

综合来看，Ta?O?薄膜的光学性能在很大程度上受到其结构状态的影响。非晶态薄膜在保持高透射率方面具有优势，而结晶态薄膜则在折射率方面表现更佳。然而，结晶化过程可能导致光学透明窗口的缩小，特别是在近红外区域。因此，为了实现最佳的光学性能，需要在生长条件和退火处理之间找到一个平衡点，以确保薄膜既具有较高的折射率，又保持良好的光学透明性。这一研究结果对于未来Ta?O?薄膜在光电子器件中的应用具有重要意义，特别是在需要同时兼顾高折射率和宽广透明窗口的场景下。