调节单层和双层LuIBr的谷极化：d轨道耦合的作用

《Journal of Alloys and Compounds》：Modulating the Valley Polarization of Monolayer and Bilayer LuIBr: The Role of d-orbital Coupling

卤化铟硼单层（LuIBr）通过d_x2?y2/d_xy轨道耦合实现94.5 meV valleys极化，可经应变、电场及铁电基底（如In?Se?）调控，双层则表现出内层反铁磁、外层铁磁特性，基底还能切换极化方向。

　　

万珍珍|周文哲|郑贵波|李傲林|杜梦浩|欧阳芳平

新疆大学物理与技术学院，碳基能源资源化学与利用国家重点实验室，乌鲁木齐830017，中国

摘要

谷极化调制在谷电子学应用中具有巨大潜力。本研究利用第一性原理计算探讨了LuIBr单层材料，该材料具有平面磁化轴和94.5 meV的固有谷极化强度。在LuIBr单层中，谷极化的变化与$d_{x^2?y^2}$轨道耦合密切相关，随着应变的增加而增强，随着电子关联效应的增加而减弱。在施加电场或铁电In₂Se₃衬底的作用下，可以通过$d_{x^2?y^2}$轨道耦合来调节谷极化。电场首先抑制谷极化，然后增强谷极化，而衬底不仅增强谷极化，还能通过改变其方向实现谷极化的切换。在双层LuIBr中，衬底调制同样依赖于$d_{x^2?y^2}$轨道耦合。这些发现突显了$d_{x^2?y^2}$耦合在调节谷极化中的关键作用，为推进谷电子学器件的发展提供了宝贵见解。

章节摘录

引言

近年来，量子材料领域取得了快速进展，其中自旋电子学和拓扑相变[1]、[2]、[3]受到了广泛关注。在这些领域中，利用谷自由度进行信息处理的谷电子学已成为一个具有广泛应用前景的前沿方向[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。同时，二维（2D）多铁性材料因其独特的磁电特性而受到了显著关注。

计算方法与细节

使用第一性原理计算分析了ML和BL LuIBr的原子结构、电子性质和磁性质，以及铁电衬底的影响。我们采用了维也纳从头算模拟包（VASP）[33]进行密度泛函理论（DFT）计算。采用了投影增强平面波（PAW）[34]方法，平面波截止能量设定为550 eV。此外，还使用了广义梯度近似（GGA）。

结构稳定性和磁性质

LuIBr单层（ML）具有六角晶格结构，缺乏空间反演对称性，如图1a所示。LuIBr单层的晶格常数为α=3.91 ?，键角为θ(Lu-Br-Lu)=79.87°和θ(Lu-I-Lu)=85.18°，键长分别为l(Lu-I)=3.04 ?和l(Lu-Br)=2.89 ?。LuIBr单层中垂直镜像对称性的破坏在Z方向上产生了0.188 eV的静态电势差，如图S1所示。声子谱中不存在虚频，证明该结构是稳定的。

结论

第一性原理计算表明，LuIBr单层具有94.5 meV的自发谷极化（VP）和平面铁磁半导体性质。VP可以通过$d_{x^2?y^2}轨道耦合有效地被双轴应变、U和电场调节。与单层相比，LuIBr双层（BL）表现出层间反铁磁和层内铁磁的基态。引入In$₂Se₃铁电衬底后，通过调节$d_{x^2?y^2}$轨道耦合，增强了ML和BL的VP。

CRediT作者贡献声明

杜梦浩：可视化、实验研究。 李傲林：可视化、方法论、概念化。 欧阳芳平：撰写 – 审稿与编辑、监督、软件使用、资源管理、项目协调、资金获取、概念化。 周文哲：撰写 – 审稿与编辑、软件使用、资源管理、项目协调、资金获取、概念化。 万珍珍：撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、软件使用、方法论、实验研究、正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了新疆维吾尔自治区自然科学重点项目（项目编号2023D01D03）、国家自然科学基金（项目编号52073308、12304097和12164046）、中国博士后科学基金（项目编号2022TQ0379和2023M733972）、湖南省自然科学基金（项目编号2023JJ40703和2021JJ30864）以及新疆维吾尔自治区天池人才计划的支持。