高密度铁单原子催化剂活化H2O2的机制解析：表面束缚自由基与单线态氧在水处理中的高效应用

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Mechanistic Insights into H 2O 2 Activation by High-Density Iron Single-Atom Catalysts for Efficient Water Treatment: Surface-Bound Radical and Singlet Oxygen

本研究通过构建高密度Fe-N4位点的铁单原子催化剂（Fe/CN），揭示了其双位点吸附H2O2生成表面束缚羟基自由基（·OHsurf）和单线态氧（1O2）的新型芬顿机制，在宽pH范围、复杂水质条件下展现卓越污染物降解性能，为单原子催化剂（SACs）在水处理应用提供了重要理论指导。

　　

Highlight亮点

本研究通过创新性合成18.7 wt%超高负载量的铁单原子催化剂（Fe/CN），首次发现其独特的Fe-N-Fe结构可促进H₂O₂双位点吸附，产生表面束缚自由基（·OH_surf）和单线态氧（¹O₂）的新型反应路径，突破了传统芬顿技术的pH限制和活性物种认知。

Characteristics材料特性

通过高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）和X射线吸收光谱（XAS）证实，Fe/CN中Fe原子以Fe-N₄构型密集分布，相邻Fe原子间距仅约3 ?形成Fe-N-Fe二级结构。这种独特排列使H₂O₂吸附能提升2.3倍，电子转移量增加178%，显著促进H₂O₂活化。

Conclusion结论

高密度Fe单原子催化剂通过构建Fe-N-Fe"原子对"结构，开创了非自由基主导的芬顿新机制。其在碱性环境、高盐度废水等复杂条件下仍保持90%以上的污染物降解效率，为工业废水处理提供了革命性解决方案。该工作被编辑誉为"单原子催化水处理领域的里程碑式突破"。