三维/三维双层钙钛矿异质结在单片叠层光伏器件中的先进计算建模与性能优化

这篇研究通过SCAPS-1D模拟工具，创新性地设计了基于FA0.8Cs0.2Pb(I0.6Br0.4)3（1.77 eV）顶电池和FA0.7MA0.3Pb0.5Sn0.5I3（1.25 eV）底电池的全钙钛矿叠层太阳能电池（TSC）。通过3D/3D异质结降低界面非辐射复合，优化厚度、掺杂浓度等参数后，器件效率达30.8%（JSC=15.9 mA/cm2，VOC=2.25 V，FF=86%），为突破单结电池肖克利-奎瑟极限（Shockley-Queisser limit）提供新思路。

　　

亮点

本研究通过3D/三维双层钙钛矿异质结设计，显著提升全钙钛矿叠层太阳能电池（TSC）性能，顶电池与底电池的协同优化实现30.8%超高效率，为低成本高效光伏技术开辟新路径。

全钙钛矿TSC设计

如第2节所述，TSC由顶电池（TPC）和底电池（BMC）串联构成。顶电池采用TiO₂/FA_0.8Cs_0.2Pb(I_0.6Br_0.4)₃/Cu₂O结构，底电池为SnO₂/FA_0.7Cs_0.3Pb(I_0.85Br_0.14)₃/FA_0.7MA_0.3Pb_0.5Sn_0.5I₃/CuSCN。关键创新在于1.62 eV缓冲层的引入，通过3D/3D异质结优化载流子动力学。

辐射复合与俄歇复合效应

在考虑SRH复合（Shockley-Read-Hall）基础上，研究发现辐射复合系数10^-10 cm³/s和俄歇复合系数10^-28 cm⁶/s会使效率从30.8%降至28.38%，揭示了高阶复合机制对器件性能的制约。

串联与分流电阻影响

当串联电阻（R_S）为1 Ω、分流电阻（R_SH）为2.5×10³ Ω时，TSC效率进一步降至29.61%，凸显了电极接触优化和缺陷钝化的重要性。

结论

该工作通过SCAPS-1D模拟实现了理论效率突破，3D/3D异质结设计为降低界面复合提供新范式，尽管实际因素会使效率衰减，但结果为产业化高效叠层电池奠定理论基础。