双金属掺杂M2–N6–C单层材料的理论设计：高效电催化N2与CO2合成尿素的新型催化剂

本文推荐一种基于双金属掺杂M2–N6–C单层材料的新型电催化剂，通过高通量第一性原理计算筛选出Ru2–N6–C、Fe2–N6–C和Cr2–N6–C等高效催化剂，其中Ru2–N6–C表现出0.25 V的超低极限电位，显著抑制氮还原反应（NRR）和析氢反应（HER），为可持续尿素合成提供理论依据。

　　

Highlight

本研究通过理论设计双金属掺杂M₂–N₆–C单层材料，首次提出其作为高效电催化剂用于N₂和CO₂可持续共还原合成尿素。Ru₂–N₆–C催化剂展现出0.25 V的极限电位，兼具卓越催化活性和尿素选择性，有效抑制竞争反应（NRR和HER），为电化学尿素合成技术提供关键理论突破。

Structure and Stability

如图1(a)所示，我们将3d至5d过渡金属（如Al、Ru、Fe等）掺杂到氮掺杂石墨烯基底（N₆-C）中，构建28种双金属催化剂。通过结合能计算和电子结构分析，筛选出结构稳定的Ru₂–N₆–C等体系，其金属-氮协同位点显著增强C–N耦合效率。

Conclusion

在28种双金属体系中，Ru₂–N₆–C、Fe₂–N₆–C和Cr₂–N₆–C表现出最优性能，其极限电位（0.25–0.65 V）远低于传统PdCu催化剂（0.78 V）。电子结构分析揭示其高效性源于双金属位点对N₂和CO₂的协同活化能力，为设计高选择性尿素电催化剂指明方向。