单原子FeN4-C催化剂通过促进硫酸汞形成实现高效稳定脱汞

本文创新性地利用单原子FeN4-C催化剂（SAC）的配位不饱和位点，选择性激活烟气中SO2/H2O/O2组分，促使Hg0转化为HgSO4而非HgO，突破传统催化剂在含硫含水条件下的失活瓶颈，实现>100小时持续高效脱汞（DFT计算揭示SO4**中间体降低反应能垒），为多污染物协同控制提供新策略。

　　

Highlight

本研究通过单原子FeN₄-C催化剂独特的配位环境，将传统视为干扰因素的SO₂/H₂O转化为汞去除的"助推剂"。实验显示，在模拟烟气条件（150°C、1500 ppm SO₂、3.2% H₂O）下，Hg⁰去除率接近100%且稳定维持100小时以上，颠覆了"硫致失活"的传统认知。

催化剂形貌与结构表征

X射线衍射（XRD）显示热解后的FeN₄-C呈现典型碳载体特征峰（24°和44°）。球差校正电镜（HAADF-STEM）直接观测到原子级分散的铁位点，X射线吸收精细结构（XANES）证实Fe以+3价态存在，形成平面四边形Fe-N₄构型。这种独特的电子结构使催化剂能同时激活SO₂和O₂，形成关键活性中间体SO₃^**。

结论

密度泛函理论（DFT）计算揭示：FeN₄位点优先吸附SO₂并逐步将其氧化为SO₄^**，该路径比传统HgO形成路径能垒降低47%。生成的HgSO₄以非覆盖方式沉积，避免活性位点阻塞，实现"自维持"催化循环。这项烟气介导的汞转化策略为设计抗硫抗水催化剂提供了原子级设计范式。

（注：翻译严格保留原文技术细节，如SO₄^**的活性中间体标注，并采用"助推剂"、"自维持"等形象化表述增强可读性）